三元Fe-Nb-B合金液态和非晶态结构的第一性原理分子动力学研究

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非晶合金是一类具有独特性能的新材料,其原子结构具有“长程无序,短程有序”的特点。探索非晶合金的原子结构有助于深层次了解和进一步改善非晶合金的性能,也是研究者们研究的重点。铁基非晶合金是非晶合金中工业化应用最广的合金体系之一,同时铁基非晶合金中往往含有B等非金属元素,相比于金属-金属基非晶合金其局域原子结构更加复杂。本文采用第一性原理分子动力学(AIMD)的模拟方法研究三元Fe90-xNb10Bx(x=10,20,30)合金在液态和非晶态以及降温过程中的原子结构,同时模拟计算二元Fe80B20合金进行对比研究,系统地认识这一体系的原子结构特点,分析非晶形成能力产生差异的结构原因并尝试分析不同的晶化过程。通过对二元Fe80B20和三元Fe90-xNb10Bx(x=10,20,30)合金液态原子结构的研究发现,该类合金成分不同会导致液态局域结构存在显著差异,这种结构差异对体系液态动力学行为产生影响,进而影响降温过程中非晶的形成能力。通过对二元Fe8QB20和三元Fe90-xNb10Bx(x=10,20,30)合金非晶态原子结构的研究发现,非晶态原子结构相比于液态结构更加有序,但原子配位数情况与液态相比相差不大。在非晶态以Fe原子为中心的团簇中类二十面体团簇<0 1 10 2>含量最多,而液态中类bcc型团簇<0 3 64>含量最多。以B原子为中心的团簇均为棱柱型团簇,在B含量少的Fe80Nb10B10合金中以<0 2 8 0>团簇为主,在B含量多的合金中以含有B-B键的<0 3 6 0>团簇为主。同时研究发现Nb原子加入后B原子更倾向于与Nb原子连接。B原子周围不同的原子结构特征以及成键的倾向性与其晶化过程结构的演化密切相关,显著影响体系的非晶形成能力。通过对二元Fe80B20和三元Fe90-xNb10Bx(x=10,20,30)合金形成非晶的降温过程中原子结构的研究发现,在降温过程中原子有序化程度增加但原子与原子之间的距离变化不大。B原子含量多少会影响降温过程中B原子局域结构的变化趋势。同时Nb原子的加入和B原子的增加均使得体系的团簇种类增加,结构更不均匀和复杂,降温过程团簇之间的相互竞争有助于非晶形成能力的提高。不同类型团簇之间的竞争机制可解释该合金体系非晶形成能力产生差异的原因。同时,关于二元Fe80B20和三元Fe90-xNb10Bx(x=10,20,30)非晶合金态密度(DOS)的研究表明,此非晶合金体系的电子结构与成分的关系不大,Nb原子的加入对Fe-B体系的态密度没有明显影响。Fe、Nb、B三种原子两两之间的电荷密度分布情况表明仅Fe-B和B-B键具有共价特性。计算是否考虑电子自旋效应对最终获得的原子结构影响不大。
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