氮掺杂TiO2和TiO2/SiO2的制备及光催化性能的研究

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随着经济的飞速发展,水资源的匮乏和严重污染给人类的生活和环境带来了严重威胁;随着低碳经济概念的提出,光催化剂在环境治理中的应用引起了人们广泛的关注。二氧化钛被公认为是当前最有应用潜力的一种光催化剂。其中氮掺杂能明显提高二氧化钛在可见光下的光催化效果,成为可见光催化研究的热点。本文通过沉淀法制备锐钛矿型二氧化钛和金红石型二氧化钛,再采用微波法和氨气焙烧法制备氮掺杂二氧化钛,考察二氧化钛的晶型对氮掺杂的类型的影响;采用氨气-微波法制备含有两种氮形式的氮掺杂二氧化钛;通过采用甲基橙作为模拟污染物考察其光催化活性,得到了良好的可见光活性的氮掺杂二氧化钛。同时,采用溶胶.凝胶法制备TiO2/SiO2,并对样品进行掺氮制备了N-TiO2/SiO2催化剂,采用多种表征手段对所制各的样品进行表征。得到如下结论:(1)通过沉淀法制备了锐钛矿型二氧化钛和金红石型二氧化钛,微波法和氨气焙烧法对不同晶态结构的二氧化钛进行氮掺杂时,不会引起二氧化钛晶型的变化。在二氧化钛掺氮过程中,氮的存在形式主要由制各方法决定,微波法得到间隙氮形式、氨气焙烧法得到取代氮形式的掺氮二氧化钛,二氧化钛的不同晶态结构对氮的存在形式没有影响。氮掺杂后,锐钛矿二氧化钛和金红石二氧化钛的可见光活性都有一定的提高。(2)采用氨气-微波法制备了含有两种氮形式的氮掺杂二氧化钛,通过XPS表征确认了其材料既有取代型又有间隙型的氮形式;通过对甲基橙的可见光降解评价结果表明,有两种氮形式的氮掺杂二氧化钛活性优于单独氮掺杂二氧化钛,并且优于两种催化剂的简单混合物,由此可以推出这种氮掺杂二氧化钛的作用机理并不是两种氮形态的简单加和,而可能是具有一定的协同作用。(3)采用溶胶-凝胶法和微波制备具有可见光活性的N-TiO2/SiO2。对于溶胶-凝胶法制备TiO2/SiO2最佳的条件是二氧化钛/二氧化硅为800℃下焙烧2小时。对样品进行XRD分析表明,800℃处理后的二氧化钛/二氧化硅样品中的二氧化钛仍为锐钛矿型,二氧化硅的加入明显提高二氧化钛的晶型转变温度;对其进行BET表征表明,二氧化硅的加入大大提高了催化剂的比表面积。采用微波方法掺氮得到N-TiO2/SiO2, XPS分析可知,TiO2/SiO2并没有改变氮掺杂的形式。N-TiO2/SiO2的光催化活性比相应的N-TiO2光催化活性好。
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