铕、铽离子掺杂的多钼酸盐稀土发光材料的制备及性能研究

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稀土离子具有丰富的能级和4f跃迁特性,使稀土离子成为一个巨大的发光宝库,为高新技术提供了许多性能优越的发光材料和激光材料。稀土离子掺杂的钼酸盐作为光电产业的重要材料,广泛的应用在光致发光、闪烁器、光导纤维、催化剂等方面。其中白钨矿结构的钼酸盐材料的研究尤为广泛。本论文选取Ca La2(Mo O4)4、Na La(Mo O4)2基质为研究对象,采用微波辅助溶胶-凝胶法和水热法制备Eu3+、Tb3+掺杂的多钼酸盐发光材料。对合成的钼酸盐材料结构和发光性能进行了分析表征。本文的主要研究内容如下:(1)采用微波辅助溶胶-凝胶法制备了Ca La2(Mo O4)4:Eu3+红色荧光粉。前驱体经700~900℃焙烧均能得到目标产物Ca La2-x(Mo O4)4:x Eu3+,样品具有白钨矿结构,属于四方晶系。样品的激发光谱在250~350 nm处有一宽吸收带,对应于Mo-O,Eu-O电荷迁移带;在395和464 nm处存在很强的吸收峰,归属于Eu3+的4f-4f跃迁。发射光谱主峰位于616 nm处,归属于Eu3+的5D0→7F2电偶极跃迁发射。前驱体经800℃焙烧所得样品发光强度最大,且发光强度随着Eu3+掺杂量的增加而增大,在x=0.2~1.0范围内未出现猝灭现象。体系中加入适量乙二醇,可以起到细化晶粒、提高粉体分散性的作用,但浓度过高则会降低样品的发光强度;助熔剂硼酸的用量对样品发光强度影响较大,当用量为3%时,样品的发光性能较好。(2)采用微波辅助溶胶凝胶法制备了一种新型的具有四方晶系白钨矿结构的Ca La2-x(Mo O4)4:x Tb3+绿色荧光粉,粉体为类球形颗粒。该荧光粉能够被303 nm的紫外光有效激发,所发射光谱的主峰位于544 nm,对应于Tb3+的5D4→7F5跃迁发射。研究了前驱体溶液的p H值、柠檬酸用量和Tb3+掺杂浓度等条件对所合成物相结构和发光性能的影响。结果表明:前驱体溶液最佳的p H值为2~3,柠檬酸与金属离子的最佳摩尔比例为2:1,Tb3+离子的最佳掺杂浓度为x=0.6。(3)采用微波辅助溶胶-凝胶法制备了Na La0.95(Mo O4)2:x Eu3+,0.05-x Tb3+荧光材料。前驱体经过700~900℃焙烧均能得到目标产物,样品具有四方晶系白钨矿结构,纯度高、结晶度好。粉体为不规则块状,颗粒尺寸约为3~6μm。经900℃焙烧所得样品的发光强度最大。当Eu3+和Tb3+离子共掺杂于Na La(Mo O4)2的基质晶格中时,样品的发射光谱同时表现出Eu3+和Tb3+的特征发射峰。通过改变样品中Eu3+和Tb3+相对掺杂量,荧光粉实现了从红光→黄光→黄绿→绿光的颜色可调。(4)以乙二醇和水的混合溶液为溶剂,采用水热法合成了花状的Na La(Mo O4)2:Eu3+红色荧光粉。产物Na La(Mo O4)2:Eu3+属于四方晶系白钨矿结构。样品分散性好,粒度均匀,呈花状结构。样品的激发光谱分为两部分:位于250~350 nm的宽激发带归属于Eu-O,Mo-O之间的电荷迁移;350~500 nm的系列尖锐峰归属于Eu3+的f-f跃迁。样品的发射光谱中主发射峰位于615 nm处,归属于Eu3+的5D0→7F2电偶极跃迁。此外,共掺杂适量的Gd3+或Ti4+能够有效敏化Eu3+的发光,明显增强了615 nm的红光发射。
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