【摘 要】
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甲烷是天然气和页岩气的主要成分,甲烷的直接转化包括甲烷裂解制氢和甲烷芳构化,其中甲烷芳构化分为氧化芳构化和无氧芳构化两种,甲烷的无氧芳构化反应是原子经济性反应,可以有效避免有氧条件下甲烷的深度氧化,提高芳构化产物（苯、甲苯和萘）的选择性。甲烷无氧芳构化反应的催化剂应选择合适的金属组分和分子筛载体,现有的催化剂在反应条件下由于积碳的沉积容易失活。因此,开发适用于大规模工业应用的高选择性和高活性催化剂
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甲烷是天然气和页岩气的主要成分,甲烷的直接转化包括甲烷裂解制氢和甲烷芳构化,其中甲烷芳构化分为氧化芳构化和无氧芳构化两种,甲烷的无氧芳构化反应是原子经济性反应,可以有效避免有氧条件下甲烷的深度氧化,提高芳构化产物（苯、甲苯和萘）的选择性。甲烷无氧芳构化反应的催化剂应选择合适的金属组分和分子筛载体,现有的催化剂在反应条件下由于积碳的沉积容易失活。因此,开发适用于大规模工业应用的高选择性和高活性催化剂吸引了很多人的关注。本论文设计了不同的Mo基MCM系列沸石分子筛催化剂,主要包括以下内容:采用水热合成法制备了MoO3纳米带,利用其修饰MCM系列沸石制备了相应的Mo基沸石催化剂,XRD、FT-IR、NH3-TPD及N2-吸附脱附等测试结果表明Mo物种成功负载到沸石载体上,部分迁移到载体的孔道中降低了沸石的酸性。MDA反应表明MoO3纳米带修饰HMCM-22表现出的甲烷转化率为14.2%和苯产率为8.2%;MoO3纳米带修饰的HMCM-49的甲烷转化率可达13.4%,苯产率可达8.0%。利用氨化的钼酸铵溶液修饰MCM-22分子筛,利用XRD、FT-IR、NH3-TPD及N2-吸附脱附等测试手段对材料进行分析,随着Mo担载量的增加,催化剂的酸强度逐渐下降,氨化的钼酸铵易升华并且迁移到MCM-22的孔道中与Br（?）nsted酸中心结合形成Mo-O-Al物种,从而降低了催化剂的酸性。催化剂在MDA反应中具有的甲烷转化率为13.5%和苯产率为8.1%。采用简易方法制备了α-MoO3,并修饰MCM-22沸石制备MDA催化剂。通过XRD,SEM,N2-吸附脱附,NH3-TPD和TG等表征手段对催化剂进行分析。结果表明MoO3的负载使载体HMCM-22晶化度降低,酸性随之下降,MoO3可以有效地分散在沸石孔道中与强酸中心结合,降低沸石的酸性。催化剂在MDA反应中甲烷转化率为13.8%,苯产率为8.2%。
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