甲烷二氧化碳重整反应制合成气能有效利用CH₄和CO₂这两种温室气体,而且制得的合成气在工业上也有广泛的应用前景。在催化甲烷二氧化碳重整反应的各种催化剂中,虽然贵金属催化剂催化性能很好,但由于贵金属的储量匮乏、价格昂贵且易高温烧结,并不适合大规模工业应用。而非贵金属催化剂中,镍基催化的活性可比跟贵金属催化剂,但其抗积炭性能低,使催化剂表面容易积碳而失活。因此,提高镍基催化剂的抗积碳性能,提高其催化活性和稳定性成为我们研究的关键。本文主要对Ni-CeO₂/SiO₂催化剂催化甲烷二氧化碳重整反应的性能和机理进行了研究。（1）利用硝酸镍、硝酸铈、硅酸钠、硝酸和氨水等原料,采用共沉淀法制备了各种比例的Ni-CeO₂/SiO₂催化剂。通过ICP-OES、XRD、N₂吸附/脱附、TEM和HAADF-STEM、EDX面扫、XPS、紫外-可见-近红外分光光度计对催化剂样品进行了表征。经过分析表明Ni-CeO₂/SiO₂催化剂是CeO₂团簇修饰SiO₂负载的Ni纳米晶催化剂。（2）通过WFS-2015气相反应装置和GC9560气相色谱仪,研究了各种比例的Ni-CeO₂/SiO₂催化剂样品催化甲烷二氧化碳重整反应中的热催化活性和稳定性。研究发现5%Ni-5%CeO₂/SiO₂催化剂在400至750间的催化活性最高,且明显高于对比样Ni/SiO₂催化剂;我们选取5%Ni-5%CeO₂/SiO₂催化剂进行热稳定性实验,在700下反应381 h活性略有下降,但仍具有很高的CH₄和CO₂转化率。TG-MS图表明,稳定性试验后的样品几乎没有积碳,这说明CeO₂对镍纳米颗粒的修饰有效抑制了甲烷二氧化碳重整反应中的积碳,使催化剂具有良好的热催化稳定性。（3）通过Xe灯光源来模拟太阳光,研究了Ni-CeO₂/SiO₂催化剂对比样Ni/SiO₂催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的光致热催化活性和光致热催化稳定性。Ni-CeO₂/SiO₂在聚焦紫外-可见-红外光、可见-红外光照射下都表现出优异的甲烷二氧化碳重整反应催化活性,光热转化效率高达27.4%;Ni-CeO₂/SiO₂的高效光热催化活性是由于其高效的热催化活性以及紫外-可见-红外光下高效的光热转化效率所共同导致的高效的太阳光致热催化活性;Ni-CeO₂/SiO₂催化剂具有良好的光致热催化稳定性,反应100 h仍具有较高的催化活性,这是因为CeO₂团簇对镍纳米晶的表面修饰明显抑制了镍纳米晶上的积碳;通过DFT计算和同位素标记实验,得出并证实了CeO₂团簇的改性,使反应的中间产物C*和CH*氧化的活化能Ea值（从1.61和1.43到0.59和1.30 eV）显著降低,从而能抑制镍纳米晶上的积碳;最后揭示了Ni-CeO₂/SiO₂催化甲烷二氧化碳重整反应的光活化效应,即光照显著降低了Ni-CeO₂/SiO₂在甲烷二氧化碳重整反应的表观活化能E_a,ap值。