【摘 要】
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作为可控单分子反应的基本过程,激光场作用下分子电离解离过程的研究引起了人们广泛的关注。时频域精密控制的超快激光场,尤其是载波包络相位稳定的周期量级近红外飞秒激光脉冲和双波长飞秒激光脉冲,是控制分子定向电离解离的有效工具。分子的定向不对称电离解离控制已经从最简单的氢气分子,扩展到复杂的双原子分子、三原子分子以及多原子复杂分子体系,从单电子电离控制到多电子电离控制,从一维控制到二维控制。本文利用相对相
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作为可控单分子反应的基本过程,激光场作用下分子电离解离过程的研究引起了人们广泛的关注。时频域精密控制的超快激光场,尤其是载波包络相位稳定的周期量级近红外飞秒激光脉冲和双波长飞秒激光脉冲,是控制分子定向电离解离的有效工具。分子的定向不对称电离解离控制已经从最简单的氢气分子,扩展到复杂的双原子分子、三原子分子以及多原子复杂分子体系,从单电子电离控制到多电子电离控制,从一维控制到二维控制。本文利用相对相位精确控制的基频光及其倍频光构成的双色飞秒激光场,结合冷靶反冲动量符合测量谱仪,通过符合探测激光诱导产生的电子和离子的三维动量,开展超快飞秒激光场作用下分子定向不对称电离解离控制的研究。主要的研究成果和创新点包括以下几个方面:正交双色激光场控制一氧化碳分子二维不对称解离通过精密调控正交偏振双色飞秒激光场的相对相位,实验实现一氧化碳分子双电离库仑爆炸通道二维不对称定向解离的精确控制。依赖于正交双色光场波形在时空演化,其电离解离产生的低能通道主要是来源于次序双电离过程,而高能通道主要来源于非次序双电离过程。该结果一方面实现了一氧化碳分子二维不对称解离的控制,而且为利用角度分辨的离子能量理解超快激光场作用下次序双电离与非次序双电离物理过程提供了新思路。正交双色激光场控制氮气分子双电离通过改变正交双色飞秒激光场中基频光和倍频光的相对光场强度,实现氮气分子不同双电离通道的有效控制。实验上测量氮气分子的N22+通道和库仑爆炸双电离通道（N+,N+）产率与单电离N2+产率比,即N22+/N2+与（N+,N+）/N2+,结合数值模拟,揭示了N22+主要来源于碰撞直接双电离过程,而库仑爆炸双电离通道（N+,N+）主要来源于碰撞激发间接电离过程的物理机制。分子化学键不对称断裂过程电离解离贡献解缠绕利用椭圆偏振飞秒激光泵浦,线偏振双色飞秒激光探测,通过符合测量电离解离产生的电子和离子的三维动量,实验实现一氧化碳分子不对称电离解离过程中,分子轨道依赖的不对称电离和不同解离路径量子干涉引起的化学键不对称断裂贡献的解缠绕,直接揭示了不同解离路径量子干涉在分子的定向不对称解离过程中的重要作用。双色飞秒激光场控制碳氢多原子分子的不对称解离通过精密调控平行双色飞秒激光场的相对相位,实验实现了乙炔分子去氢双电离通道的不对称解离的控制,揭示了轨道形状以及非次序双电离在分子解离中的作用。
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