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本文采用放电等离子烧结法成功制备了不同MWNTs含量的MWNTs/Si3N4复合材料。利用XRD、SEM、TEM与HRTEM分析复合材料的物相组成、MWNTs的分布状态和显微组织;采用维氏压痕法和三点弯曲测试了复合材料的断裂韧性和抗弯强度,并在此基础上进一步研究了MWNTs的加入对复合材料的电导率和热导率的影响规律及其机理。研究结果表明,MWNTs经过浓硝酸回流处理后表面吸附大量有机官能团,可以有效地提高表面活性。加入分散剂十二烷基磺酸钠(SDS),其疏水链与MWNTs表面相互作用,通过静电斥力克服范德华力,可以有效地打破MWNTs的团聚,进一步提高了MWNTs在水溶液中的分散性。1800℃放电等离子烧结5min可实现MWNTs/Si3N4复合材料的致密化,随着MWNTs含量的增加,复合材料的密度有所下降。SPS烧结过程中实现了α-Si3N4β-Si3N4的完全转变,但不能实现BAS的完全晶化。通过1350℃保温5min和随后25℃/min慢降温速率的后续热处理可有效促进BAS完全晶化为六方BAS。TEM和HRTEM观察结果表明:复合材料中MWNTs与BAS、β-Si3N4的界面结合良好,不存在明显界面裂纹和非晶层或反应物。加入MWNTs后维氏硬度和抗弯强度均随MWNTs含量增高而降低,但显著提高了断裂韧性。当MWNTs含量为8wt%时复合材料的断裂韧性达到最高,由基体的4.69Mpa·m1/2提高至6.22Mpa·m1/2,但随着MWNTs的继续增加时,材料的断裂韧性又开始下降,这是由于材料致密度下降所致。MWNTs/Si3N4复合材料的主要增韧机理是β-Si3N4与MWNTs的协同韧化效应即对裂纹的偏转和桥连。MWNTs的加入显著提高了氮化硅陶瓷的电导率,主要是由于MWNTs相互接触构成了导电网络。加入MWNTs后,复合材料的热导率与基体相比略有下降,且MWNTs/Si3N4复合材料的热导率均随温度的升高而降低。这是由于因MWNTs之间范德华力的作用而彼此缠绕团聚,导致σ-π键杂化或混合、声子散射加强,从而造成热传导的降低。