论文部分内容阅读
氧还原反应（ORR）、析氢反应（HER）和析氧反应（OER）是燃料电池和电解水等清洁能源转化过程中的核心反应,它们所使用的电催化剂的活性高低决定了动力学过程。目前使用的贵金属铂等催化剂虽然催化活性较高,但它们储量有限、价格昂贵,极大限制了其商业化应用。因此,研发成本较低、但同时仍具有满足实际应用需要的催化活性和稳定性的廉价催化剂来取代贵金属催化剂的使用,是目前上述新能源领域研究的重要课题。过渡金属化合物由于在导电性、稳定性等各项理化性质方面表现突出,加之价格低廉、合成简单,并且其中许多化合物都对氢和氧有较高的亲和力,因此是一类有潜力的催化剂材料。基于此,本论文制备了几种性能优良的源于MOF的过渡金属化合物电催化剂,并取得了一定进展。本文主要研究内容如下:（1）选用两种不同长度的配体一步合成了具有不同孔结构的两种NH2-MIL-Fe MOF,利用共混研磨和高温热解相结合的方法制备了在碱性和酸性介质中均具有优异催化活性的Fe3C掺杂的氮碳复合物（Fe3C@NC）;（2）以1,3,5-苯三甲酸为配体,通过调节金属盐的种类实现了对催化剂形貌的调控,优化后所形成的的碳纳米管结构提高了材料的导电性,所以所制备的Fe3C掺杂的氮碳纳米管的复合物（Fe3C@N-CNTs）在碱性和酸性介质中均具有优异的催化活性;（3）选择一种含氮的配体（2-氨基对苯二甲酸）通过水热方法制备了Fe-Ni MOF,通过调节所加金属盐的比例来实现对催化剂形貌和性能的调控,制备了具有纳米片结构的(NixFe1-x)2P/NC复合物,其具有良好的导电性以及稳定性,生成的纳米片结构有利于催化活性位点的暴露,表现出高效的全水裂解电催化性能。最后利用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）和X射线衍射能谱（XRD）等技术对材料的形貌结构进行表征,再利用循环伏安（CV）、线性循环伏安（LSV）和计时电流稳定性（I-T）等电化学测试手段对材料的电催化活性,稳定性和抗甲醇性能进行表征。