丝网印刷电化学生物传感器及其水环境监测应用研究

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随着价格低廉的一次性丝网印刷电极的出现,电化学生物传感器逐渐向小型化和便携化的方向发展。因此,开展基于丝网印刷电极的电化学生物传感器的研究,对于扩大生物传感器的商业化应用具有非常重要的意义。本文以建立完整的电化学生物传感器的研究体系为目标,对丝网印刷电极的制作、传感器的制备及电化学分析方法的建立进行了研究。研究内容及结果主要体现在以下三个方面:(1)丝网印刷电极的制备:设计了三电极系统的丝网印刷电极,通过丝网印刷工艺制备出可应用于本研究工作中生物传感器的基础电极。对电极的制备工艺进行了详细介绍,讨论了制备过程中应注意的问题,并研究了丝网印刷电极的电化学性能。该电极可批量制作,成本低、比传统电极更具有应用价值。(2)丝网印刷基础电极的初步应用:采用滴涂法直接将DNA修饰到SPE工作电极表面,制备了DNA/SPE的电化学生物传感器,以三联吡啶钌(Ru(bpy)32+)作为信号分子,采用循环伏安法对水环境中α-萘胺进行了测定。优化了实验参数,在最优条件下,α-萘胺氧化峰电流与其浓度在5.0×10-72.0×10-5mol/L范围内成良好的线性关系(r=0.996)。(3)制备了基于核壳型Fe3O4@Au磁性纳米复合材料修饰丝网印刷电极的免疫传感器:利用磁铁提供的磁场直接将超顺磁性Fe3O4@Au固定到工作电极表面,再通过纳米Au和微囊藻毒素-(亮氨酸-精氨酸)抗体(anti-MCLR)之间的吸附作用,将抗体固定在电极表面,制得了检测MCLR的电流型免疫传感器。该传感器基于直接竞争的免疫分析模式,以辣根过氧化物酶偶联的微囊藻毒素(MCLR-HRP)为标记物,用差分脉冲伏安法检测微囊藻毒素,在最优的检测条件下,该免疫传感器的峰电流响应值与微囊藻毒素浓度在0.7912.9μg/L的范围内呈良好的线性关系,检测限为0.38μg/L。利用本文制备的电化学生物传感器对实际水样进行了分析,均取得了很好的回收率和重现性结果。这些传感器具有灵敏度高、重现性好、响应速度快等优点。另外,基于丝网印刷电极的特点,不仅促进了电化学生物传感器的产品化和商品化,更有利于实现相关遗传毒物的快速现场测定。
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