碳纳米材料中激发态的特性研究

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碳纳米管是由石墨烯卷曲而成的,具有非常光明的发展前景。近几年,对碳纳米管进行了实验和理论的研究,研究人员发现其具有非常优异的导热、导电、力学和光学等性能,所以,对碳纳米管的进一步深入研究就很有必要。随着实验的不断进步,得出很多实验结果不能通过单电子近似解释的现象。主要原因是忽略了电子间的相互作用,因此,引入了所谓的激子效应来解释。激子效应不仅能够解释单电子解释不了的问题,而且也能深入研究碳纳米管的电子结构。所以研究碳纳米材料的激子效应刻不容缓。本文我们将详细地讨论在碳纳米材料中的激子效应。在介绍了碳纳米材料主要的分类以及代表性材料,如富勒烯、石墨烯、碳纳米管等后,以碳纳米管为例,介绍了碳纳米管中的电子结构,而激子效应就能很好地解释在碳纳米管中电子跃迁的过程变化以及电子与空穴的相互作用。在碳纳米管中,激子效应对光学吸收有较大的影响,因此,研究了激子产生的线性吸收谱。在研究激子效应中,主要使用紧束缚近似计算法、第一性原理计算法、变分方法、有效质量法等计算方法。在本文中,通过紧束缚近似模型加上库伦相互作用研究了碳纳米管在磁场和形变的共同作用下的激子效应。本文获得的结果如下:1.在形变和磁场的共同作用下,通过紧束缚模型加上库仑相互作用计算半导体碳纳米管的激子态。经研究发现,在磁场和形变共同作用下,zigzag管(11,0)和(10,0)的激发能和吸收光谱呈现两种不同的变化趋势。对于(11,0)管,激发能随着形变的增加而减小,对于(10,0)管,激发能呈现先增加然后减小的趋势;激发能的变化趋势可以从线性吸收谱中得到体现,结果发现激发能和线性吸收谱还发生了劈裂的现象。2.通过施加磁场或形变,金属zigzag管将打开带隙。在磁场和形变的共同作用下,通过紧束缚模型计算金属碳纳米管中最接近费米能级(M00)的激子态。发现金属zigzag(24,0)管的激发能和束缚能具有相似的变化趋势,通过施加的磁场和形变将其分成M00(10)和M-00激子,发生劈裂现象。当施加形变时,对于M00(10),它随着磁场的增加而增加,而对于M-00,它随着磁场的增加而减小。因此,我们可以发现,随着磁场的增加,M-00激子将减小到零,这时将出现金属-半导体-金属转变的现象。3.在磁场和形变的共同作用下,基于激子态,可以通过使用标准公式获得金属碳纳米管的线性吸收光谱。由于三角翘曲效应,金属碳纳米管的跃迁能量M11和M22的吸收光谱被施加的磁场和形变分成四个单独的吸收光谱。在相同的磁场作用下,M11或M22的四个分裂吸收峰能量相等对应的形变具有相似的变化趋势,随着磁场的增加而增加。更有意思的是,对于具有不同管径的金属碳纳米管,随着磁场的增加,对应于能量相等的两个吸收光谱的形变也表现出相同的变化趋势。此外,这一结论对光学应用有一定的参考价值,可以通过调节形变和磁场的参数来获得想要的激发能。最后,给出了全文的总结和展望。
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