乙烯工业是石油化工的源头,其发展水平是一个国家石油化工发展水平的重要标志。乙烯聚合是乙烯工业的一个重要分支,其发展水平对国民经济具有重要的影响作用。工业上生产乙烯的方法为蒸汽裂解法,该方法制备的裂解气中含有摩尔分数为0.5-2.4%的乙炔,这些微量乙炔的存在将导致聚合反应催化剂中毒以及产品抗氧化能力下降。目前,选择性催化加氢法是有效去除聚乙烯原料气中微量乙炔的常用方法,也是乙烯工业的一个重要反应过程。由于现代聚乙烯工业的发展,对降低乙烯原料气中乙炔的含量提出了更高的要求,因此,开展高效碳二选择性加氢用负载型催化剂的研究对提高碳二加氢过程的效率和乙烯行业的可持续发展具有重要意义。将负载型催化剂结构多尺度化,可分为微观结构、介观结构和宏观结构。催化剂的微观结构是指电子结构以及表面成键,直接控制着催化剂的活性与选择性。介观结构主要是指活性组分的形貌以及载体的孔道结构,同样对催化剂的性能起着重要影响。宏观结构是指活性微晶的阵列结构和稳定分散,可通过催化剂的不同制备方法或引入表面网阱限域结构以实现催化剂的分散结构。因此,根据碳二加氢反应的本征动力学特征、乙炔和乙烯的扩散效应,对催化剂进行微介观结构调控以及协同对提高催化效率以及原子经济性具有重要意义。水滑石(LDHs)是一类具有类似水镁石结构的二维层状无机功能材料。作为新型催化材料,LDHs及其焙烧产物(LDO)具有层板金属和层间阴离子的可调控性、高的吸附性能、可调控的表面酸碱性、层板阳离子均匀分散和层间客体的定向排列以及易与其它材料进行杂化等特点。充分利用层状材料的结构特点,开展催化剂多级结构调控以及构效关系研究为可控制备高性能碳二加氢催化剂创造了条件。本文采用浸渍法制备了以层状材料为载体的负载型Pd催化剂,并将其与MgO和A1203负载的Pd催化剂进行了对比,揭示了负载型催化剂载体对催化剂活性组分外层电子的影响,以及由此带来的催化性能的改变。碳二选择性加氢评价结果显示,Pd/LDO催化剂表现出最高的催化活性和乙烯选择性。X射线光电子能谱与原位红外光谱结果表明LDO载体与活性组分间存在电子效应,且表面酸性可以降低Pd外层电子云密度,因而活性组分分散度提高。因此,Pd/LDO催化剂表现出的优异的催化性能可归结为其具有的高金属分散度、高线式吸附比例以及低反应能垒。采用一步合成法制备了活性组分为一维纳米线结构的LDHs负载Pd催化剂,考察了通过组装产生的纳米线缺陷位数量与催化性能之间的关系。HRTEM照片显示,Pd纳米线是以立方八面体为结构单元组装而成的多晶结构,由于组装过程中的晶面不匹配性,纳米线表面产生晶界缺陷,且晶界的数量随纳米线长度的增加而增加。氢气程序升温脱附和动力学研究表明,Pd纳米线缺陷位有利于氢气的活化与解离,并降低了反应势垒。因此,具有缺陷结构的纳米线催化剂活性随表面缺陷位数量增加而线性增加,然而缺陷位易造成过加氢反应的进行。介晶结构是由若干结构单元按相同方向自组装而形成的富含晶体缺陷的介观稳定结构。本文采用共还原法成功制备了海胆状三维PdAg介晶结构,并将其均匀固载于LDO载体上,讨论了活性组分介观结构与催化剂性能之间的构效关系。通过对PdAg介晶生长过程进行监测,发现PdAg介晶在自组装过程主要受定向吸附控制,且自组装主要发生在晶体(100)晶面,从而造成碳二加氢中优势(111)晶面比例的增加。此外,由于介晶结构单元自组装过程中存在晶粒旋转,因此PdAg介晶表面产生大量晶界缺陷结构。PdAg介晶催化剂具有的丰富缺陷位可增加催化活性,同时,第二组分Ag的引入修饰了活性组分Pd的电子结构与几何结构,提高了催化剂选择性,该催化剂克服了由于第二活性组分添加造成的催化活性降低的问题。在催化剂微观结构及介观结构研究基础上,对催化剂微介观结构进行协同,以期通过催化剂多级结构的调控制备具有工业应用前景的高性能碳二加氢催化剂。本文选择工业上最常见的球形氧化铝为催化剂载体,采用层状前驱体法制备了Pd/Ga匕为2：1和1：5的Pd-Ga/MgO-Al2O3双金属催化剂。该催化剂在保持Pd基催化剂高活性的基础上,表现出更优的乙烯选择性,可将其归结于Ga的引入对活性组分颗粒尺寸的降低以及Ga对Pd的微观电子环境的修饰。此外,由于水滑石的网阱限域作用,Pd-Ga/MgO-Al2O3双金属催化剂表现出良好的稳定性。综合考虑催化剂的活性、选择性以及稳定性,筛选出Pd-Ga(1:5)/MgO-Al2O3双金属催化剂为实验室反应条件下(高空速和低反应压力)的最优催化剂。