作为温室气体CO₂引发的环境问题已经成为全球共同面临的问题，愈来愈引起世界各国的高度重视。燃煤电站是CO₂的主要排放源，捕集和回收燃煤烟气中的CO₂是缓解CO₂排放危机最直接有效的手段。目前，国内外研究者在寻找高效、稳定、廉价吸附剂方面己经作了大量工作，其中基于钙基、硅酸锂吸附剂的高温循环脱除方法，可以避免CO₂分离之前的降温处理，减少CO₂捕集分离过程中的能量损失，实现节能减排的需求。本文主要针对钙基吸附剂循环效率下降的弱点及硅酸锂吸附剂制备成本高和吸附活性弱的缺点，控制合成特定晶体结构和形貌特征的吸附剂，系统研究其高温CO₂脱除性能，深入分析碳酸化反应中动力学特性，探索吸附剂结构、动力学规律和循环性能之间的内在关系。首先提出高岭土作为原料合成钙基吸附剂的新思路，采用N₂吸附-脱附、傅里叶变换红外（FTIR）、X-射线衍射（XRD）、X-射线荧光探针（XRF）和扫描电镜（SEM）等方法对吸附剂进行表征，并在实验台架上进行循环捕获CO₂的性能测试。系统研究了两种典型高岭土在活化过程中的晶体结构与形貌特性的变化行为，发现煅烧温度对高岭土的活性有重要影响，当高岭石完全转变成偏高岭石时，晶型完全成为无定形状态，羟基基本脱除完毕，比表面和孔隙结构最为优越，火山灰活性也最强，可以为下步合成高性能吸附剂提供最佳原料；醋酸钙/氧化钙与偏高岭土合成的吸附剂捕获CO₂的结果表明：高岭土中的SiO₂能够在一定程度改善吸附剂的抗烧结特性，但最终还会快速烧结；而通过“酸提取”有效获得高岭土中的铝源溶胶-凝胶方法制备的新型高性能钙基吸附剂，具有好的抗烧结特性，且氧化钙与铝溶胶高温煅烧形成的惰性支架是维持其高活性的重要因素。研究结果丰富了钙基吸附剂的合成方法，并为其他类型CO₂材料的设计合成提供新的思路；同时利用我国廉价的高岭土资源合成吸附剂，不仅可以降低制备成本，还能为合理利用高岭土提供新的探索方向。考虑到部分钙基前驱体成本较高，且合成的高性能吸附剂在高CO₂浓度下循环次数有限的缺点，本文采用液态水活化-煅烧方法对天然矿石（石灰石、白云石）进行改性，以改善其循环捕获CO₂的性能，降低吸附剂制备成本；水合活化烧结吸附剂，能恢复其碳酸化能力，促进废弃吸附剂再利用；根据测试效果对吸附剂进行详细表征，结果表明：水合-煅烧石灰石（Limestone-W）具有较小晶体粒径、较大的比表面和较好的孔隙结构，提出并明确这种特殊的结构特征是Limestone-W具有优越吸附特性的根本原因；同时此技术还可以使烧结吸附剂恢复其碳酸化能力，从而使石灰石具有无限循环利用的可能。煅烧白云石吸附剂循环捕获CO₂过程中，碳酸化转化率和稳定性均明显高于煅烧石灰石，是由于白云石中的MgO在捕获过程虽不参与化学反应，但却可以起到原子骨架的作用，减少煅烧过程中吸附剂的烧结；水合-煅烧白云石样品稳定性明显高于煅烧白云石，但转化率却明显降低，可能是由于水合-煅烧产生的纳米MgO团聚造成的，应完善实验过程，以防止纳米MgO的团聚，从而使改性白云石具有优越捕获CO₂性能。为更好的考察Limestone-W在循环碳酸化反应中的动力学特性，采用热重分析仪测试其循环特性并根据Jander方程分别拟合碳酸化反应的不同阶段，得到各个阶段的反应速率常数，发现CaO捕获CO₂的过程主要是由较慢的扩散反应控制，在化学反应阶段，Limestone-W的反应速率较快；结合不同前驱体/氧化钙的形貌特征、晶体结构和孔隙结构对微观动力学规律进行验证，即与醋酸钙和葡萄糖酸钙前驱体/氧化钙相比，Limestone-W晶体粒径最小、比表面最大及孔隙较为发达，因此Limestone-W反应速率较快、转化率最高、最为稳定；最后利用半经验公式预测循环过程中碳酸化转化率，发现Limestone-W循环稳定性最强，100次循环后仍具有35%以上转化效率，说明水合-煅烧技术可以形成一种有潜力的新型CaO吸附剂，对工业应用具有重要的指导意义。针对硅酸锂吸附剂制备成本高和吸附活性弱的问题，探索利用廉价废弃物（高岭土、飞灰及稻壳灰）合成高性能硅酸锂的方法，筛选出具有高吸附容量、快反应速率及高稳定性的吸附剂，在模拟烟气条件下对其进行动态吸附/脱附研究，并结合多种分析表征手段对吸附剂结构进行表征。采用脱铝高岭土合成硅酸锂吸附剂时，吸附剂捕获容量和反应速率都有较大提升，并且该吸附剂具有良好的循环稳定性；通过适量K掺杂飞灰-硅酸锂材料能够在一定程度上改善样品脱除CO₂的性能，掺杂材料具有较快的反应速度和较好的捕获容量，且15次循环后，材料活性衰减很小；高岭土及飞灰中的Al₂O₃存在会形成惰性LiAlO₂，导致吸附剂捕获容量下降，为了解决这个问题，进而利用稻壳灰作为硅源制备出具有高Li₄SiO₄含量的稻壳灰-硅酸锂材料；CO₂捕获实验表明稻壳灰中碱金属的存在抑制了硅酸锂颗粒粒径的增大，并使其具有较高比表面和孔隙，模拟数据进一步表明正是碱金属的存在降低快速反应阶段和扩散阶段的活化能，因而其捕获CO₂性能优越，而且材料的循环性能较好；稻壳灰的制备温度对合成稻壳灰-硅酸锂材料有重要影响，在较高煅烧温度下，稻壳灰中SiO₂主要以晶型石英为主，其合成的吸附剂捕获CO₂性能较好，说明实际电厂的稻壳灰（较高煅烧温度）更适合作为硅源。这些研究丰富了锂基吸附剂的合成方法，更为废弃物的综合利用提供一个崭新的方案，从而达到“以废制污”的目的，具有实际应用的前景。