【摘 要】
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许多实验观察表明,在强耦合的微纳谐振腔激子耦合系统中,光谱的劈裂可以很大,甚至巨大。学术界普遍将这种光谱劈裂归因于量子Rabi劈裂,这是一种单光子强作用下激子能级劈裂的纯量子力学效应。然而,对于由多个激子(例如分子J聚合物)引起的光谱劈裂存在争议:这种光谱劈裂是纯量子效应亦是经典光学效应引起的?这是在光与物质相互作用领域的一个至关重要的基础物理问题。为了回答这个问题,本文从理论上研究和分析了微纳谐
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许多实验观察表明,在强耦合的微纳谐振腔激子耦合系统中,光谱的劈裂可以很大,甚至巨大。学术界普遍将这种光谱劈裂归因于量子Rabi劈裂,这是一种单光子强作用下激子能级劈裂的纯量子力学效应。然而,对于由多个激子(例如分子J聚合物)引起的光谱劈裂存在争议:这种光谱劈裂是纯量子效应亦是经典光学效应引起的?这是在光与物质相互作用领域的一个至关重要的基础物理问题。为了回答这个问题,本文从理论上研究和分析了微纳谐振腔中光谱劈裂的经典及量子起源,旨在阐明以往许多实验现象中那些背后的真实物理本质、机理和图像。特别是光学光谱调制和共振峰分裂的现象。虽然,这些现象普遍归因于量子强耦合引起的Rabi劈裂。但是,我们的结果表明了纯经典光学效应同样对光谱劈裂产生了不可忽视的作用。因此,本文分别从纯量子效应和纯经典光学效应出发,研究两种效应产生的光谱劈裂的异同。最终,本文可以定量地给出每种效应所产生的劈裂大小。对于纯量子效应引起的Rabi劈裂,我们基于缀饰态理论,考虑了光谱远场探测技术,特别是荧光光谱。由此,我们通过在强耦合的激子—光子系统的哈密顿量后添加其与经典探测光耦合的相互作用项,求解得到了体系的光谱线型。结果表明,体系的介电常数呈现双Lorentz线型,两个Lorentz线型的峰值位置对应于缀饰态的本征能量,线型的线宽对应于激子的耗散。我们通过微扰理论求解薛定谔方程,从求解过程中很容易建立物理图像,完成从能级劈裂到光谱劈裂的分析过程,完善了光谱探测技术的理论体系,更对我们分析纯量子效应引起的Rabi劈裂提供了直观的显示表达式以作计算。对于纯经典光学效应引起的光谱劈裂,我们基于Fabry-Perot谐振腔模拟实验中的各种微纳谐振腔。我们用传输矩阵法计算了不同几何和物理参数下的透射光谱,发现经典的电磁效应本身就能在微腔中产生可调的光谱劈裂。当Lorentz色散激子浸入微腔介质中时,透射谱将会从单个透射峰变成了两个对称分裂的透射峰。我们模型的计算和分析表明,在Fabry-Perot谐振腔中,当腔内介质为色散介质时,会发生光谱劈裂。相反,当腔内介质是忽略了色散的纯介质,只存在一个透射峰。至少存在四个几何和物理参数能够调节这样的光谱劈裂:腔内介质厚度,等离子频率,激子耗散和谐振腔耗散。其中,影响光谱劈裂的中心频率的主要因数是腔内介质厚度,影响光谱劈裂的大小的主要因数是等离子频率,影响光谱劈裂的线宽的主要因数是激子耗散和谐振腔耗散。在某些特定的情况下,这种光谱分裂可以达到约70 me V的显著值,可与以往的量子实验观测结果相比拟。这表明,通过设计适当的微纳谐振腔参数,可以获得与已报道的量子Rabi分裂大小相当的光谱劈裂。这种光谱劈裂是由腔内介质的介电常数和折射率通过麦克斯韦方程组来确定的。这当然是一个纯粹的经典光学相互作用效应,而不是普遍假设的量子Rabi劈裂效应。最后,我们以等离激元谐振腔与J聚合物的强耦合作为例子,详细说明了如果利用这一套理论分别估计其量子Rabi劈裂和经典光谱劈裂的数量级。这一套模型系统适合作为连接物理世界这三个基本尺度的一座奇妙的桥梁。它把微观激子、介观谐振腔和宏观光谱三者联系了起来,并给出了每一个联系之间的显式解析表达式。我们期望这项工作可以提供一个通用的理论模型和平台,以深入研究和构建具有大光谱能量密度的微纳光腔系统中光与物质相互作用背后真实完整的物理图景。
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