近年来,能源紧张和化石能源产生的环境污染问题急需解决,寻求可再生清洁能源成为材料、能源等学科的重点研究方向。利用传统试错法和密度泛函理论计算的方式寻找光伏材料的错误率高,消耗资源大且耗时久。本工作结合机器学习预测与第一性原理计算,成功预测出高效且稳定的潜在二维钙钛矿材料（Ba2VON3和Sr2VON3）,并对材料的能带结构、稳定性、光学吸收谱以及理论最大光电转换效率进行模拟计算,同时研究了碳离子注入Sr2VON3引发的光伏性能变化以及注入离子的电子阻止本领和瞬时电荷响应密度。本工作的主要研究内容如下:首先,基于机器学习进行材料筛选。为了提高预测结果的准确性,选用三种机器学习回归算法（Gradient Boosting Regressor,GBR;Extra Trees Regressor,EXTR;Random Forest Regressor,RF）对钙钛矿材料进行训练,成功得到8个潜在候选光伏材料。其次,基于密度泛函理论分析材料的稳定性与光伏性能。通过对材料分子动力学、声子色散谱和分解焓的计算,发现Ba2VON3和Sr2VON3两种潜在二维钙钛矿材料具有良好的动力学稳定性和热力学稳定性。同时,通过计算光学吸收谱和理论最大光电转换效率,发现四个潜在材料（Al2Hf O4、Ba2VON3、Sr2VON3、Sr3Si2Se7）在可见光范围内具备优异的光伏性能。最后,基于含时密度泛函理论,对理论最大转化效率更高的潜在二维钙钛矿材料（Sr2VON3）进行离子注入研究。通过模拟C、Ag、Cu、H、He和N离子注入Sr2VON3后产生的缺陷和材料光伏性能的影响,以及模拟C离子注入Sr2VON3过程中的电子阻止本领与相应的瞬时电荷响应。发现离子注入过程中产生的缺陷类型为间隙缺陷,并且离子注入可以有效提升材料的光吸收性能。同时,位于价带的激发电子会对电子-声子耦合、缺陷的演化和形成以及材料的光伏性能产生影响。本工作成功利用机器学习回归算法结合第一性原理计算验证得到了两种高效、稳定的二维钙钛矿材料（Ba2VON3、Sr2VON3）,为快速发现高效、高精度、环境稳定的二维钙钛矿太阳能电池以及通过离子注入技术进一步提高光伏性能的工作奠定了理论基础。