含氮类配体合成及催化反应研究

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含氮类化合物作为重要的有机配体广泛应用催化反应中。手型二胺类化合物在不对称氢化反应中展示优异的催化性能,而咪唑类化合物是很好的碱催化剂。本论文通过对手性二胺配体(Ts-DPEN)的衍生,探讨了它的不对称氢化的催化性能;通过咪唑盐嫁接,探讨了具有介孔结构的SBA-15型负载型碱催化剂在克脑文格反应中的催化性能。主要内容如下:1.手性Ts-DPEN衍生物的合成及在不对称氢化反应中的应用:该部分通过手性Ts-DPEN与相应的含有多配位点的芳杂环醛进行缩合反应制备了一种手性具有亚胺结构的手性Ts-DPEN衍生物,利用该化合物作为手性配体与有机金属铱配位,探讨了该类配体在芳香酮的不对称氢化反应。通过系统考察反应多种因素对芳香酮不对称氢化反应的影响,筛选出最优化的催化反应条件。研究结果显示该类催化剂在芳香酮的不对称氢化反应中具有高的催化活性和中等的对映选择活性。2.咪唑盐功能化的介孔催化剂制备及其在Knoevenagel应中的应用:该部分通过后嫁接的方法,将含咪唑的有机硅源嫁接到介孔SBA-15,通过离子交换的方法制备了负载型的具有介孔结构的固体碱催化剂,通过系列的结构表征显示该催化剂具有规整的二维六方体结构。探讨了该类催化剂在微波条件下的克脑文格缩合反应进行。研究结果显示该类催化剂在该类催化反应中展示优异的催化性能,特别是该催化剂能很好的回收再利用,催化剂重复使用7次仍然保持高的催化活性。
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