一步法合成乙二醇（EG）即以过氧化氢（H2O2）为氧化剂,钛硅分子筛TS-1催化乙烯氧化水合制乙二醇,具有工艺流程简单,绿色无污染,安全环保等优势,在工业上得到了广泛的应用。然而,钛硅分子筛TS-1催化乙烯氧化水合反应的反应机理仍存在争议。没有明确的反应机理,就无法定向设计钛硅分子筛TS-1,也就无法针对性地提高其催化性能。在本工作中,采用密度泛函理论（DFT）计算和微观动力学模型相结合的方法,为确定乙烯氧化水合制乙二醇的反应机理提供独特的见解。我们考虑了完整钛活性位点（包括单核钛位点（Ⅰ）和双核钛位点（Ⅱ））和水解钛活性位点（（Ⅰ）和（Ⅱ））四种团簇模型,来代表钛硅分子筛TS-1的催化活性位点。基于上述活性位点模型,我们开展了以下两方面的研究。首先,为了方便后续机理的研究,我们将乙烯氧化水合制乙二醇反应分为两个阶段:环氧乙烷形成阶段和环氧乙烷水合阶段。搭建水解模型（Ⅰ）和（Ⅱ）以及完整模型（Ⅰ）和（Ⅱ）四种团簇模型作为研究的基础模型,依据四种模型单独作用的反应机理进行各中间体的优化和过渡态的搜索。通过对单独作用机理所包含的过渡态进行分析,不难发现,在环氧乙烷形成阶段,完整模型（Ⅰ）和（Ⅱ）只有一个过渡态,且能垒较低,相比于水解模型（Ⅰ）和（Ⅱ）来说具有很大的优势;而在环氧乙烷水合阶段,水解模型（Ⅰ）和（Ⅱ）具有较大优势。因此,基于上述分析,我们提出了一种新的耦合反应机理:完整模型催化乙烯环氧化反应,水解模型催化环氧乙烷水合反应。由于完整模型和水解模型各有两种位点,所以共有四种可能的耦合反应机理。其次,为了验证新机理的合理性和确定最佳反应机理,我们采用微观动力学和实验动力学相结合的方法进行研究。通过比较四种模型单独作用的单一机理和耦合机理的乙二醇生成速率,我们发现耦合机理的乙二醇生成速率远远大于单一机理,证明了耦合机理的合理性。另外通过计算理论模型各机理的表观活化能和反应级数,并与实验值进行对比,筛选出了吻合度最高的反应机理,即完整模型（Ⅰ）/水解模型（Ⅰ）（perfect（Ⅰ）/hydrolyzed（Ⅰ））。所以,乙烯氧化水合制备乙二醇的最佳反应机理为:完整模型（Ⅰ）催化乙烯环氧化反应,水解模型（Ⅰ）催化环氧乙烷水合反应。最后,对于提出的最佳反应机理,我们考虑了不同反应条件下乙二醇的生成速率,确定了该反应的最佳反应条件。还通过速率控制程度分析,确定了最佳反应机理的速控步,为进一步优化钛硅分子筛TS-1的性能提供了指导。