导电粉煤灰基地质聚合物固化重金属及光催化性能

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粉煤灰是从煤燃烧后的烟气中收集的细灰。作为我国排放量最大的工业废渣之一,粉煤灰的大量堆放不仅占用土地资源,而且对环境造成巨大污染。为促进固体废弃物资源循环,粉煤灰的高附加值利用势在必行。本文以粉煤灰为原料,Na2SiO3·9H2O与KOH为碱激发剂,通过水化反应制备粉煤灰基地质聚合物(Alkali-activated Fly-ash Geopolymer,简写为AFG);考察粉煤灰基地质聚合物对重金属离子的固化效率以及导电性能,采用XRD、FESEM、NMR、XPS等手段对其进行表征;同时通过响应面设计方法(Response Surface Methodology,RSM)评价其光催化降解染料性能。制备了粉煤灰基地质聚合物,研究了养护龄期对其力学性能的影响,结果表明:试块的3 d、7 d、28 d抗压强度分别为50.2 MPa、56.1 MPa和58.8 MPa,随着龄期的延长,力学性能呈现前期增长较快,后期增长缓慢的变化规律。XRD结果表明:通过碱激发剂制备粉煤灰基地质聚合物时未产生新的晶相,SEM结果表明:粉煤灰颗粒在碱激发剂的作用下,生成了结构致密的无定形相。对粉煤灰基地质聚合物固化重金属离子性能进行了评价,结果表明各样品对Cu2+和Ni2+的固化效率均达到99.9%以上,表明粉煤灰基地质聚合物对Cu2+和Ni2+有较好的固化效果。元素面扫描分析与XPS结果表明,重金属均匀地分散在固化体中,Cu2+和Ni2+在固化体中价态未发生变化。此外,随着重金属离子的掺入,粉煤灰基地质聚合物的导电性能大幅提升,当AFG中Cu2+和Ni2+的掺量为2.5wt%(简写为2.5Cu2+-AFG和2.5Ni2+-AFG)时,材料的电导率分别达到6.3×10-2S/m和2.7×10-22 S/m,比AFG试块的电导率提高了73.3倍和31.4倍。2.5Cu2+-AFG和2.5Ni2+-AFG的抗压强度分别为17 MPa和7.5 MPa,仍能满足光催化剂颗粒的强度要求。采取响应面设计实验(RSM)评价了光催化剂用量、重金属离子掺量、染料浓度等因素对碱性品蓝溶液光催化降解率的影响。响应面模型分析结果表明,影响Cu2+-AFG光催化剂降解活性的主要因素为:染料浓度>Cu2+掺量>催化剂用量;影响Ni2+-AFG光催化剂降解活性的主要因素为:Ni2+掺量>染料浓度>催化剂用量,通过回归模型分析,确定Cu2+-AFG和Ni2+-AFG降解碱性品蓝的最佳实验条件为:Cu2+-AFG催化剂用量为0.09 g、染料浓度为18.63 mg/L、Cu2+掺量为2.50wt%时,碱性品蓝染料的降解率为93.27%,而验证实验得到的碱性品蓝染料降解率为91.94%;Ni2+-AFG催化剂用量为0.12 g、染料浓度为18.90 mg/L、Ni2+掺量为2.50wt%时,碱性品蓝染料的降解率为75.31%,而验证实验得到的碱性品蓝染料降解率为74.86%,两组验证实验值与预测值基本相符,该回归模型可靠。催化剂的电导率与染料的降解率呈正相关关系,这归因于重金属离子的掺入提高了催化剂的导电性能,改善了光生电子迁移率,从而大幅提升了催化剂的光催化活性。
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