含氮碳基材料电催化还原氧气和氧化葡萄糖的性能研究

来源 :中南民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:boluoxj
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
化石能源短缺和环境污染成为制约社会可持续发展的瓶颈,此问题已经成为社会共识。研究节能环保技术是解决瓶颈问题的有效方法之一。其中,电催化技术因具有清洁、高效转化的特点而得到广泛关注。基于本课题组多年的金属卟啉类化合物的合成经验与优势,制备了三种含氮碳基非贵金属电催化剂,并对其在氧还原反应和葡萄糖选择性氧化反应中的性能进行了研究,主要研究内容包括:(1)为了探究卟啉大环化合物活性中心对氧还原反应(ORR)的作用。选取以炭黑材料(KB、XC、BP)为载体,四甲氧基苯基钴卟啉(CoMTPP)及担载金属Co纳米粒子的自由配体四甲氧基苯基卟啉(MTPP)为活性组分,对比研究络合态Co原子与担载态Co纳米粒子对ORR活性的影响。采用X射线粉末衍射,透射电子显微镜对催化剂进行结构表征。通过循环伏安法(CV)筛选出KB为最优载体,并筛选出其与催化剂的最优比例为9:1。采用线性扫描法(LSV)测试了催化剂的ORR活性,结果表明:相比于Co/MTPP/KB催化剂,以络合态Co原子为前驱体制备的CoMTPP/KB具有更高的ORR活性,且CoMTPP/KB在ORR上的电子转移数从Koutecky-Levich(K-L)图计算得n=3.2。证明该反应过程是一个倾向于四电子反应的过程。(2)采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,并通过氧化石墨烯的酮基与苯胺和邻苯二胺的胺基之间的酮胺缩合反应在石墨烯纳米片的边缘处产生-C=N-键,高选择性地在氧化石墨烯边缘实现氮掺杂。XPS结果表明:氮掺杂石墨烯中氮含量较高,证实了没有石墨型氮的生成,只存在位于石墨烯边缘的吡咯型N和吡啶型N。ORR活性测试表明氮元素掺杂对氧还原的活性有增强作用。XRD和TEM表征表明成功制备了担载Co纳米粒子氮掺杂石墨烯,ORR活性测试表明边缘N和担载的钴纳米粒子有利于氧还原反应活性的提升。(3)根据文献合成外围硝基取代的不对称含硫四氮杂金属卟啉,用1H-NMR,UV-Vis,FT-IR,MALDI-TOF-MS对四种不同金属中心的含硫四氮杂卟啉MPhNO2(SBu)6Pz(M=Co,Zn,Ni,H2)进行了结构表征。循环伏安法(CV)测试表明CoPhNO2(SBu)6Pz在三者中具有最优的氧化能力。同时,将CoPhNO2(SBu)6Pz负载到g-C3N4,进一步提高了复合催化剂的导电能力。采用XPS,XRD和固体漫反射等手段对CoPhNO2(SBu)6Pz/g-C3N4催化剂进行了表征,表明CoPhNO2(SBu)6Pz成功负载到g-C3N4。葡萄糖的电催化氧化实验结果表明,在CoPhNO2(SBu)6Pz/g-C3N4选择性氧化葡萄糖的过程中,葡萄糖酸的选择性达到70%。同时,循环实验结果表明该电催化剂具有比较好的稳定性,多次循环之后仍有比较高的电催化活性。
其他文献
随着我国机动车保有量的不断提高,城市道路的拥堵程度也越来越严重。目前,智能交通系统(Intelligent Traffic System,ITS)利用多种传感器,铺设在城市道路的路面下和空中,组成一个立体的传感网络,能够实时监测车道车流量、车速等信息,为交通出行者提供一定的路面预测情况。但由于涉及交通的传感器种类多,适应的条件不同,对其测量精准度有很大的影响。为了提高最终结果的准确性,本文采用联邦
近年来,由于我国大规模工程项目的进行,其中存在着各种条件复杂的工程项目,在对一些工程项目中出现的问题进行研究时发现:土中有机质的含量会使土体性能发生改变。研究土体中
本论文以公开发表的文献资料和IHS数据库资料及少量的地震、钻井、露头资料为依据,对西地中海特提斯构造区进行了构造-地层区带划分,研究了不同构造—地层区带中生界的主要地质记录,分析了研究区中生代的地质演化规律,编绘了中生界三叠系、侏罗系、上白垩统、下白垩统4个层系的岩相古地理图,总结了不同层系的岩相古地理分布规律。西地中海特提斯构造区包括495个盆地、隆起等基本构造单元,根据构造-地层特征,这些基本
高油酸花生是未来研究的重点。辽宁地区是适宜花生种植的产区,但由于地理位置的原因,仍存在积温相对不充分、降水量不均匀等问题。为了扩大花生可种植面积、提高花生品质和产量,可以通过地膜覆盖的栽培手段,利用其增温、增产、控盐等功能提升地温、增强保水。由于花生具有无限开花习性,同一植株不同部位、不同时期生长的果针在收获时品质存在差异。本试验通过对6个高油酸花生品种(为农花1号、花育51、花育52、花育951
随着我国人口老龄化的日趋加剧,传统的几代同堂的家庭模式已经变成父母子女三口之家,家庭自主赡养老人无法满足现有的人口结构。此次论文深入研究空间尺度与老人生理心理特征
众所周知,超卤素是一类强氧化剂。1962年,Bartlett等人发现了超卤素PtF_6可以氧化惰性气体氙(Xe),形成离子型化合物Xe+[PtF_6]-。他们又在随后的研究中发现PtF_6也可以氧化O_2分子,体现出超强的氧化性能。2013年,Skurski等人尝试用超卤素分子BF_4和AlF_4去氧化小型的水分子团簇,发现二者间发生电子转移,形成了离子型复合物[(H_2O)_n]+[BF_4]-
超支化环氧树脂作为一种具有优异物理化学性能的热固性树脂,被广泛用于通用环氧树脂的增韧增强,但其微观结构及性能的调控仍是环氧树脂领域的关键难题。本文采用具有选择性高、无副产物、产率高等优点的Thiol-X点击反应技术调控环氧树脂的微观结构与性能,具体地利用硫醇-环氧点击反应调控了双酚A型环氧树脂(DGEBA)的性能,用硫醇-烯烃点击反应合成了微观结构(环氧值和支化度)可控的超支化环氧树脂,并研究了环
土壤侵蚀会造成富含养分的表层土壤持续流失,降低土壤持水保肥效果,是农田土壤退化的主要原因之一。而生物炭作为一种土壤改良剂应用于耕作土壤受到广泛关注,生物炭施加不但可以减轻温室气体排放,还可以改善土壤理化性质。但是目前关于生物炭的施加对侵蚀退化农田土壤的改良研究还相对较少。本文通过模拟沈阳地区农田棕壤的3个侵蚀程度,研究施加0%、4%和8%生物炭对土壤含水率、有效磷、碱解氮、有机质和苜蓿产量的影响,
研究区位于小兴安岭—张广才岭Fe-Pb-Zn-Cu-Mo-Au-W-Sn水晶硫铁矿成矿带、滨东Cu-Mo-W-Sn-Pb-Zn-Fe成矿亚带与延寿Pb-Zn-Cu成矿亚带的衔接部位,成矿地质条件有利,找矿标志明显,具有较好找矿潜力。依托―黑龙江省1:5万兴隆镇、杨家店、元宝镇、行政村幅区域地质矿产调查‖和―黑龙江省尚志市元宝林场钨多金属矿普查‖等黑龙江省基金项目,在收集整理前人研究成果基础上,总结
目前在南方城市河道中底泥黑臭现象十分常见,黑臭底泥向上覆水体释放污染物,是造成上覆水体水质恶化的主要原因。研究表明硫化物和亚铁的累积是造成底泥黑臭的主要因素,而磷