金属-有机框架模板法制备多孔碳复合功能材料及其性能研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yange20092009
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金属-有机框架(MOFs)也称为多孔配位聚合物(PCPs)或多孔配位网络(PCNs),是一种以金属离子或金属团簇为节点,在有机配体连接下通过配位结合形成的周期性网络结构。选择不同的金属节点和不同的有机配体进行组合可得到各种各样的MOFs结构。MOFs具有永久性的孔笼结构、丰富的配位不饱和活性中心、巨大的比表面积,并且孔径可以调节等优势。近年来,由于继承了 MOFs优势的同时自身又具备某些独特性质,MOFs衍生材料引起了越来越多研究人员的关注,也进一步推动了 MOFs在纳米结构材料设计和应用中的发展。MOFs衍生材料包括多孔碳材料(PC)、金属氧化物(MO)、MO/PC复合材料以及金属有机凝胶(MOGs)等,在医学、环境以及能源等众多领域都表现出巨大的应用前景。然而,MOFs衍生材料的进一步发展依然面临着很多的问题和挑战,如:太过复杂的制备条件、难以避免有毒致畸试剂的使用,耗时,生产效率低;除此之外,在MOFs衍生材料的制备过程中,难以有效地控制合成产物的形貌和结构也是制约其发展的一个重要的因素。针对这些问题,本文以MIL(Material Institut Lavoisier)系列MOFs材料为基础,通过凝胶化技术、层层自组装法、与元素掺杂相结合的一步法以及热处理技术得到了一系列结构新颖的MOFs衍生材料。本文围绕这些MOFs衍生材料的设计和应用展开研究,具体内容如下:1、通过一种简单、低成本且环境友好的方法构建了一种新型、高效的药物载体材料——MIL-100(Al)凝胶。利用透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等多种手段检测了其结构、形貌和药物负载能力。结果表明,MIL-100(A1)凝胶对抗癌药物阿霉素具有极高的负载效率(~62%)和释放能力(酸性条件下),且MIL-100(Al)凝胶表现出极低的细胞毒性,而负载阿霉素的MIL-100(Al)凝胶则表现出稳定、持续的药物释放能力和良好的杀死肿瘤细胞作用。该项工作为寻求更为安全高效的药物载体提供了一种新的思路。2、通过对MIL-100(A1)凝胶提供的金属源和碳源进行热处理,得到了具有超大比表面积(2477 m2 g-1)和丰富微孔结构的Al2O3/PC复合材料(MOGC),实现了两种最优异的As吸附剂(Al2O3和PC)的有效结合。我们对MOGC的As(V)吸附能力、不同pH值下的稳定性、吸附行为的动力学和热力学进行了探究。通过与一些已报道的典型As(V)吸附剂对比,结果表明MOGC具有较强的As(V)吸附能力和超高的稳定性。这种结合清洁简便的凝胶化技术与高效热处理手段的创新性方法,对新型吸附剂的研发具有重要指导意义。3、为解决Fe2O3作为锂离子电池(LIBs)负极材料时的导电性差以及循环寿命短的问题,我们采用MOFs包覆的FeOOH(FeOOH@MIL-100(Fe))为前驱体和自牺牲模板,通过热处理技术制备出一种碳包覆的中空海胆状Fe203复合材料(Fe2O3@MOFC)。在热处理过程中,外部的MOFs涂层可以很好地保护内部Fe2O3结构的完整性,并原位转化为均匀包覆纳米粒子的碳涂层。我们将Fe2O3@MOFC作为LIBs负极材料,对其电化学行为进行了研究。研究发现,在0.1 A g-1的电流密度下,Fe203@MOFC可提供高达1366.9 mAh g-1的初始放电容量。并且,随着循环圈数的增加,电容量经过短暂上升后,可以在更高的水平(1551.3 mAhg-1)下稳定循环至第200圈。在1 A g-1的高电流密度下循环300圈后,其比容量仍可保持在1208.6 mAh g-1。这种合成过渡族金属氧化物(TMOs)/碳复合材料的新方法,为提高TMOs用作LIBs负极材料时的电化学性能提供了一种新的思路。4、我们采用一步法合成了具有分级结构的纳米球状Co-MOF和三种不同Fe元素掺杂比例的 Co-MOF(Fe/Co-MOF-1、Fe/Co-MOF-2 和 Fe/Co-MOF-3)。随后,分别以这四种材料为前驱体,进一步得到了具有纳米花状的Co3O4/C-1、Co3O4/C-2、Co3O4/C-3和Co3O4/C-4复合材料。我们对这四种LIBs负极材料的电化学性能进行考察和比较,发现这四种复合材料都具有良好的储锂性能。在循环性能和倍率性能发面,Co304/C-2表现最为优异。其比容量经过短暂上升后趋于稳定,可以1495.4 mAh g-1的比容量稳定循环至第200圈。这类新型材料的制备对下一代高性能LIBs负极材料的研发具有一定的启发作用。
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