U(VI)和Th(IV)在介孔二氧化硅及其改性材料上的吸附行为研究

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本文以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,采用水热晶化法成功合成了两种具有不同孔道结构的介孔二氧化硅材料:MCM-48和MCM-41,并利用饱和浸渍法对MCM-48进行了改性,实现了多金属氧酸盐在MCM-48上的负载,得到了负载多金属氧酸盐的介孔材料;同时通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X-射线粉末衍射(XRD)、N2吸附-脱附等温线和热重分析等表征手段对上述材料的化学组成、表面物理化学性质和热稳定性进行了表征,结果表明:得到的MCM-48和MCM-41的化学组成均为二氧化硅,它们都具有各自特征的介孔孔道结构,且孔道排列规整、有序,孔径分布窄且均负载多金属氧酸盐的MCM-48具有和未负载的MCM-48相似的介孔结构,但其比表面积和孔径比MCM-48均有明显的减小,说明多金属氧酸盐成功负载到了介孔二氧化硅的孔道内。采用静态批式法对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在所合成介孔二氧化硅材料MCM-48和MCM-41上的吸附行为进行了详细地对比研究。考察了接触时间、体系pH值、固液比(m/V)、背景电解质浓度和环境温度等因素对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在所合成介孔二氧化硅材料上吸附的影响。研究结果表明:U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在两种介孔二氧化硅材料上的吸附速率较快,且吸附过程可由假二级动力学方程进行描述;同时其在介孔二氧化硅材料上的吸附受固液比和体系pH影响明显,受离子强度的影响比较微弱;环境温度对吸附影响的研究结果表明温度对其吸附过程影响较大,且通过对吸附等温线进行模型拟合,发现Langmuir吸附模型可以更好地描述Th(Ⅳ)和U(Ⅵ)在两种介孔二氧化硅材料上的吸附行为。通过对比MCM-48和负载有多金属氧酸盐的MCM-48对U(Ⅵ)的吸附能力,结果发现:改性后的介孔二氧化硅的吸附能力比改性前提高了大约十倍左右。
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