两亲性聚氨酯接枝共聚物的制备及其乳液应用研究

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接枝共聚物是指支链通过共价键或非共价键形式接枝在主链上形成的一种支化结构的聚合物。接枝共聚物的接支链数量、长度及种类均可调。与线型聚合物相比,具有支化结构的接枝共聚物在药物包覆、药物控制释放等领域展现出更加优异的性能。本论文提出组合聚加成反应和可控自由基聚合反应合成两种不同结构的两亲性聚氨酯接枝共聚物。接枝聚合物主链为亲油的聚氨酯聚合物,支链为亲水的聚N,N-二甲基丙烯酰胺聚合物。支链以共价键或可逆共价键形式接枝在主链上。对两亲性聚氨酯接枝共聚物的结构进行了表征,并将聚合物用于稳定乳液。本论文的研究工作主要包括以下两个部分:(1)两亲性聚氨酯接枝聚N,N-二甲基丙烯酰胺(PU-g-PDMA)接枝共聚物的合成。首先合成了含双羟基的三硫酯的化合物2,2-双(羟甲基)-2-(((乙硫基)硫代甲酰基)硫)-2-甲基丙酸酯(BEMP)。然后以BEMP,六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、1,4-丁二醇(BDO)为原料,通过聚加成反应合成了一种侧基含有三硫酯基团的功能性聚氨酯(fPU)。以fPU做为大分子链转移剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,在N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)中进行N,N-二甲基丙烯酰胺(DMA)单体的RAFT聚合反应,得到两亲性聚氨酯接枝共聚物PU-g-PDMA。对DMA单体RAFT聚合反应动力学进行了研究,并对接枝共聚物的结构进行了表征。研究结果显示:fPU引发DMA单体RAFT聚合反应具有可控自由基聚合的特征。两亲性PU-g-PDMA在水中能组装成球形胶束。该球形胶束能用作粒子乳化剂形成Pickering乳液。(2)两亲性聚氨酯接枝聚N,N-二甲基丙烯酰胺(PU-g-PDMA)超分子接枝共聚物的合成及稳定乳液应用。首先采用多步化学反应合成了一种同时含双羟基、二硫键、三硫酯的化合物2-(乙基三硫代碳酸酯基)-2-甲基丙酸-2-二硫-(2,2-二羟甲基丁酯)乙酯(BOMP)。然后以BOMP,二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、1,4-丁二醇(BDO)为原料,通过聚加成反应合成了一种侧基同时含有二硫键、三硫酯基团的功能性聚氨酯(fPU)。以fPU作大分子链转移剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,在N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)中进行N,N-二甲基丙烯酰胺(DMA)单体的RAFT聚合反应,得到两亲性PU-g-PDMA超分子接枝共聚物。以PU-g-PDMA自组装的胶束为乳化剂制备O/W型乳液,考察了乳化剂含量和水油比对乳液制备的影响,研究了乳液的氧化还原响应去乳化特性。
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