近年来,对星际分子的研究日益受到重视,研究这些分子(离子)的产生、结构及稳定性对理解星际空间的物理和化学环境有着重要的意义.该论文选择了两类重要的星际分子(离子)C<,3>N<+>和C<,2>N<,2>进行了量子化学研究.一、C<,3>N<+>正离子早在1961年就由质谱方法在实验室里检测到了,此后的很多实验表明许多的离子-分子反应可以产生这一离子.研究小组在HF、MP2、B3LYP、QCISD和CCSD等水平上,研究了C<,3>N<+>正离子的结构、能量和频率,讨论了不同计算方法对C<,3>N<+>正离子的结构、能量与频率的影响,比较了C<,3>N<+>正离子与等电子的C<,4>分子及等价电子的C<,3>Si分子之间的异同.二、以期以来,C<,2>N<,2>分子一直是实验和理论化学家的研究课题,该文在B3LYP、MP2、QCISD及CCSD(T?(单点能量)水平上对C<,2>N<,2>各个异构体的结构、能量和光谱进行了研究,用电荷密度分析、Mulliken布居数及自然键轨道分析详细探讨了各个异构体的电子结构和成键特征,分析了各异构体之间的相对稳定性与结构的关系.为了弄清各个异构体之间的相互关系,建立了一个比较完整的C<,2>N<,2>的势能面,利用这个势能面讨论了各个异构体的异构化过程及热稳定性.