论文部分内容阅读
近年来,随着室内装修量的增加及封闭式交通工具的普及,微环境内挥发性有机物(VOCs)污染问题日益严重,对人类的身体健康产生了严重的危害。半导体光催化技术在降解VOCs方面具有节能,高效的优势,光催化剂性能是光催化技术的关键,TiO2价廉,无毒,被广泛用作光催化剂,但TiO2禁带宽度较宽,导致TiO2纳米管阵列对光的吸收局限于紫外光区,极大地限制了对太阳能的利用率,窄带隙半导体与TiO2纳米管复合是提升可见光响应的一种有效方法。TiO2纳米管阵列作为光催化剂便于安放与分离,控制好TiO2纳米管的形貌尺寸有利于其与窄带隙半导体复合。本文采用电化学阳极氧化法制备TiO2纳米管阵列,研究工艺参数对其形貌尺寸的影响,并在纯TiO2纳米管阵列基体上制备出复合均匀的自然光下具有较高可见光响应的Fe2O3/TiO2复合纳米管,通过光催化降解实验得出降解微环境VOCs的光催化降解工艺参数。本文具体研究内容和结论如下:(1)采用阳极氧化法制备TiO2纳米管阵列,控制电解液中含水量,研究了电导率、粘度、回路电流及电荷量等因素对TiO2纳米管形貌的影响。研究结果表明:随着含水量增加,电解液粘度降低,初始粘度值与含水量呈三次关系式,相关系数为0.9925;电导率随着含水量的增加而增加,初始电导率与含水量呈三次函数关系,相关系数为0.9778;电流-时间曲线的变化过程可被分为三个阶段,即下降阶段、回升阶段和平稳阶段,在下降阶段,电流值下降速率随含水量的增加而增大;在回升阶段,当含水量小于50vol%时,随着含水量的增加,电流回升速率增大,含水量为50vol%时,电流值回升速度缓慢;当电解液初始粘度范围在7.1-8.0Pa?S,初始电导率在913-1065μs/cm范围内时,TiO2纳米管阵列形貌有序,表面碎片较少,纳米管直径变化范围为50nm-72nm,长度变化范围为0.850μm-1.90μm;制备过程中所消耗电荷量越大,TiO2氧化膜被腐蚀掉的体积越大,腐蚀电荷量最佳范围为28.41C-36.44C,从而为制备一定形貌尺寸的纳米管提供一定的控制方法。提供一定的控制方法。(2)采用阴极沉积-阳极氧化法制备了Fe2O3/TiO2复合纳米管,研究了反应温度、Fe2(NO3)3浓度、搅拌速率和氧化电压对其形貌的影响,研究结果表明:在反应温度50℃,Fe(NO3)3浓度为0.05mol/L,搅拌速率为300r/min,电压8V的条件下所制备的复合纳米管,Fe2O3纳米颗粒均匀掺杂在TiO2纳米管表面,且具有较好的光吸收性能;以Fe2O3负载面积为指标,搅拌速率对Fe2O3负载面积影响最大,其次是阳极氧化电压和温度,Fe(NO3)3浓度的影响最小。(3)实验研究了纯TiO2纳米管与Fe2O3/TiO2复合纳米材料在静态光催化实验中对微环境VOCs的降解性能,研究结果表明:负载量为1.46wt%的Fe2O3/TiO2复合纳米管光催化降解效果最好,光催化降解2h后,降解率可达97.2%,其降解反应符合一级反应,降解系数为0.0125min-1。动态光催化降解实验中,以负载量为1.46wt%的Fe2O3/TiO2复合纳米管为光催化剂,探讨了停留时间、温度、湿度及光照强度对光催化降解性能的影响,结果表明:在本实验系统中,停留时间为30s,反应温度为10℃,光功率密度为0.9w/cm2,系统中不加水,是降解VOCs的最佳反应条件。