可用于DNA检测的两种有机半导体生物传感器的设计与优化

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随着传感技术和生物信息学的进步,DNA检测技术在医学诊断、药物分析、环境监测等领域发挥着越来越重要的作用。生物传感器选择性好、灵敏度高、分析速度快、成本低、高度自动化、微型化与集成化的优点,使其在近几十年获得蓬勃而迅速的发展。目前传统的DNA传感器大多采用荧光标记,其操作过程复杂且监测设备昂贵,不利于快速的一次性检测。在生物传感领域,有机电子器件具有广阔的应用前景,特别是在低成本、一次性可抛、便携、柔性弯曲等方面的应用。因此,本文提出了有机场效应晶体管(OFET)和有机异质结(OH)两种DNA生物传感器,并分别对他们进行了优化和研究,完成的主要工作有:(一)对目前OFET生物传感器的研究和发展进行了归纳和总结,并指出了它们的特点和不足。针对目前已有的OTFT生物传感器结构,进行了器件结构设计和传感器性能进一步优化。采用并五苯(Pentacene)为有源层,二氧化硅为栅绝缘层,重掺杂硅为栅极,金属铜为源漏电极,制作了具有底栅顶接触结构的OTFT。采用不同浓度(1、10、50,100pmol)的ssDNA溶液对器件展开吸附研究,其分子结构为5’-GCGTGCGGGAAATCGAGGTTCAGG-3’。在此基础上,设计了具有不同沟道厚度(7.5、15、22.5,30nm)的OTFT生物传感器,并采用相同的ssDNA分子分别展开研究。以上结果表明:1.随着浓度增高响应电流递减,当浓度达到50pmol,吸附ssDNA前后的电流变化比率下降,说明有机半导体表面吸附达到饱和。2.15 nm厚度Pentacene的OTFT具有最高的检测灵敏度,其灵敏度可达74%。因此通过改变ssDNA的浓度和沟道厚度,可以有效提高OTFT生物传感器检测灵敏度。(二)提出了全新的有机异质结DNA生物传感器结构,该传感器具有结构简单、易制备、价格低廉以及生物相容性好等优点。采用真空蒸镀的方法制备了全氟代酞菁铜(F16CuPc)/酞菁铜(CuPc)组成平面有机异质结构对DNA分子进行检测研究。实验表明,异质结界面处的电子和空穴的积累可以形成导电沟道,该沟道对外部的反应非常灵敏。结果证明该平面有机异质结器件对DNA吸附有明显电流响应。此外,AFM图像显示ssDNA分子在CuPc表面的吸附固定程度良好,其负电荷在CuPc层中吸引多余的空穴,提高了器件的电导率。随着ssDNA浓度的增加,溶液浓度逐渐呈现出饱和现象。并且器件的电导率在最初的几个小时内迅速增加,然后在空气中暴露约两周后趋于稳定。此外,实验设计了具有不同厚度的F16CuPc/CuPc有机异质结器件。研究了CuPc层的厚度对电流响应产生的影响,结果表明减小CuPc厚度,可以提高器件电流响应,且5 nm CuPc的器件电流响应变化最大(109.4%),这意味着具有5 nm CuPc的器件对ssDNA的感测最为灵敏。
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