基于CuInS2量子点荧光纳米生物传感器的构建及应用研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:suibianlaila
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
生物传感器是由化学、生物学、医学、物理学、电子学等多种学科互相交叉渗透成长起来的一项高新技术,在临床检验、食品工业、环境监测等诸多领域有着令人瞩目的应用前景。在生物传感器的发展进程中,荧光纳米生物传感器是其中非常重要的一类。近几十年,随着纳米科技的蓬勃发展,纳米结构材料在分析领域彰显出其独特的优势。量子点(又称半导体纳米粒子或者半导体纳米晶)作为一种新型荧光纳米材料迅速从纳米结构材料中脱颖而出,在生物传感领域有着非常出色的表现。它的出现为建立新型、灵敏的分析检测方法开辟了新的思路,不过亦出现了许多亟待解决的问题,如传统量子点中重金属泄露引发的环境问题与生物毒性等。I-III-VI型三元CuInS2量子点是近些年新兴的一种量子点,它不仅继承了传统量子点的诸多优点,而且还弥补了传统量子点的不足,拥有很多引人注目的特性,比如光稳定性好、毒性低、荧光近红外发射、生物相容性好等。本文基于CuInS2量子点构建了一系列荧光纳米生物传感器并将其应用于多种目标物质的分析检测中。主要内容如下:论文的第一章中,我们首先简单介绍了生物传感器与荧光纳米生物传感器;然后介绍了量子点的基本性质、合成方法、应用领域及毒性研究,并围绕I-III-VI型三元CuInS2量子点的研究进展和应用进行了详细阐述;最后给出了本论文的研究意义及主要内容。论文的第二章中,我们利用CuInS2量子点建立了一种新型荧光纳米生物传感器,并将其用于肝素与肝素酶的检测。首先,利用水热法直接合成出表面富含氨基的带正电荷的水溶性的CuInS2量子点。带负电荷的肝素(富含羧基和磺酸基)能通过静电作用及氢键作用引发带正电荷的CuInS2量子点的聚集,进而导致CuInS2量子点的荧光淬灭。肝素酶能够特异性的将肝素水解为电荷密度很低的小分子碎片。因此,当向CuInS2量子点/肝素体系中加入肝素酶时,CuInS2量子点/肝素聚集体会发生解聚,体系的荧光将得到恢复。所以可通过CuInS2量子点荧光的淬灭与恢复实现定量检测肝素与肝素酶。论文的第三章中,我们利用制备的3-氨基苯硼酸功能化的CuInS2量子点(APBA-CuInS2 QDs)构建了一种新型近红外荧光纳米生物传感器,并将其用于葡萄糖与氟离子的检测。相比于cuins2量子点的荧光发射峰,新制备的apba-cuins2qds的荧光发射峰发生了明显的红移(655nm→742nm)。3-氨基苯硼酸对葡萄糖中的顺式邻位二羟基具有反应活性,二者结合可形成五元环。因此,在葡萄糖存在的条件下,apba-cuins2qds将发生聚集,其荧光亦将通过sqs(surfacequenchingstate)机理发生淬灭。当向上述体系中加入氟离子之后,氟离子能够竞争性的与3-氨基苯硼酸结合,apba-cuins2qds与葡萄糖之间的聚集作用便被阻断,体系的荧光发生恢复。通过apba-cuins2qds荧光强度的淬灭与恢复可以分别实现对葡萄糖和氟离子的定量检测。论文的第四章中,我们利用半胱氨酸和特殊序列的单链dna(ssdna)作为共稳定剂,采用水热法一步合成了强荧光的dna-cuins2qds,荧光量子产率高达23.4%。然后,基于dna-cuins2qds和氧化石墨烯(go),我们构建了一种免标记的生物传感器用于炭疽致死因子dna的检测。dna-cuins2qds表面的dna被设计为炭疽致死因子dna的适配体,它可通过π-π堆叠作用及氢键作用吸附在go表面,进而通过能量转移导致量子点荧光淬灭。在目标dna存在的条件下,适配体与目标dna杂交形成双链dna(dsdna),有效避免了go的吸附,进而体系的荧光恢复。通过检测体系荧光强度的变化,我们实现了对目标dna的检测。该检测方法具有简便、经济、选择性好等优势。论文的第五章中,我们基于寡核苷酸修饰的cuins2量子点(ssdna-cuins2qds)和磁性fe3o4纳米粒子(fe3o4nps)构建了一种新型荧光纳米生物传感器,并将其用于砷酸根离子的检测与移除。首先,利用水热合成法直接制备出羧基修饰的cuins2量子点。该羧基修饰的cuins2量子点能够与末端带有氨基的寡核苷酸以共价键结合在一起形成ssdna-cuins2qds。ssdna-cuins2qds能够吸附在fe3o4nps表面,并因此导致自身荧光的淬灭。当加入砷酸根离子之后,砷酸根离子会竞争性地吸附在fe3o4nps表面,从而使ssdna-cuins2qds从fe3o4nps表面脱离,这样使其荧光得到恢复。通过检测ssdna-cuins2qds荧光强度的变化达到定量检测砷酸根离子的目的。该检测方法操作简便、成本低廉、灵敏度高。该传感器不但可以用于砷酸根离子的检测,而且在一定程度上可以移除环境中的砷酸根离子。论文的第六章中,基于羧甲基壳聚糖、CuInS2量子点和金纳米粒子(Au NPs),我们构建了一种新型免标记荧光纳米生物传感器,并将其用于植物凝集素刀豆球蛋白A高选择性与高灵敏性的检测。首先,利用水热合成法直接制备出羧基修饰的CuInS2量子点。羧甲基壳聚糖表面的氨基、羧基和羟基能够通过静电作用和氢键作用与CuInS2量子点表面的羧基结合,形成羧甲基壳聚糖包裹的CuInS2量子点。Au NPs可通过电子转移与能量转移过程淬灭量子点的荧光。在刀豆球蛋白A存在的条件下,刀豆球蛋白A会通过糖-蛋白的特异性作用与羧甲基壳聚糖包裹的CuInS2量子点结合,从而阻碍了Au NPs与量子点之间的电子转移与能量转移过程,使量子点的荧光得到恢复。这样通过体系荧光强度的变化即可实现灵敏检测刀豆球蛋白A的目的。
其他文献
本文根据熊彼特创新理论的基本观点,结合浙江经济发展的实际,论述实施创新驱动发展战略的必要性,并根据熊彼特创新理论原理提出创新驱动发展,打造浙江经济升级版的相关建议。
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield
抓好高校学生干部队伍建设,不仅是做好学校教育管理工作的需要,更是培养社会主义事业建设者和接班人的需要。因此,应针对高校学生干部队伍建设中存在的不足,加强学生干部队伍
4月18日,湖北三宁化工董事长兼总经理李万清、中国五环工程有限公司董事长程腊春在湖北武汉就“三宁公司合成氢原料结构调整及联产60万吨/年乙二醇项目”设计及拿总和技术服务
本文采用操作条件反射仪研究低水平苯吸入暴露对大鼠FRLO操作行为的影响,苯暴露浓度分别为0、1、10和100ppm。结果发现:1、10、100ppm苯连续70天暴露均可影响大鼠的操作行为
女子财产继承权是近代法律变革的重要内容,它打破了财产继承以男性为中心的传统。此次法律变革开辟了男女平等的新时代,对封建性别歧视予以严重抨击。尽管法律赋予女子继承遗
土壤才是一切的根本。唯有健康的土壤,才能生产出健康的农作物,才能确保粮食量的安全和质的健康。随着绿色农业发展的进一步推进,种地还要养地的理念已逐渐被大家认可。从种
为目的:采用正交试验法,优选了茭白鞘叶木质素提取的最佳工艺条件。方法:采用乙酰溴分光光度法测定木质素含量作为考察指标,对影响木质素提取的因素进行了研究。首先,通过单
英国著名语言学家Geoffrey N Leech的礼貌原则包括六条准则:策略、慷慨、赞誉、谦逊、一致和同情。文章探析了Leech的礼貌原则在中国的适用性。