碳纤维复合材料基体树脂的分解及其产物表征与分析

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碳纤维增强树脂基复合材料具有高强度、质量轻和耐腐蚀等优异的性能,因而广泛应用于航空、汽车以及体育用品等领域。随着使用量的增加,也产生了大量的碳纤维复合材料废弃物。溶剂分解法不仅可以将环氧树脂进行材料回收,同时对碳纤维力学性能损害小,是一种较好的回收方法。然而,许多溶剂分解过程为高压反应,间歇操作使得其难以放大实用化。为了实现环氧树脂的可控降解并使分解过程易于工业化,常压溶剂反应体系是一个很好的选择,但其分解速率较慢。加入催化剂可以提高分解速率,但催化剂在反应后难以去除。因此,本论文针对咪唑类和酸酐类这两种固化剂固化的环氧树脂,设计了不同的常压反应体系,研究了反应体系和反应条件对环氧树脂分解及回收碳纤维性能的影响规律。首先研究了碳纤维增强1-氰乙基-2-乙基-4甲基咪唑(2E4MZ-CN)固化的环氧树脂基复合材料在熔融KOH中的分解行为。考察了复合材料在反应温度为285、300、315和330℃时的分解动力学,环氧树脂分解速率随反应温度升高而加快。采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、凝胶渗透色谱(GPC)、基质辅助激光解析串联飞行时间质谱(MALDI-TOF)等表征手段对环氧树脂降解产物进行了表征,发现熔融KOH中,环氧树脂的降解机理主要为热降解机理。回收碳纤维的扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、单丝拉伸测试等结果表明回收的碳纤维表面干净、没有明显的破坏,表面羟基含量降低、羧基含量增多,回收的碳纤维保留了原纤维97%以上的拉伸强度,拉伸模量也基本不变。同时,存在于碳纤维复合材料中的玻璃纤维、聚氨酯密封胶、尼龙内衬、隔离纸、油漆等添加物在熔融KOH中也可以同时被降解。本文采用乙二醇为溶剂,在相对温和的反应条件下(常压、180℃)考察了不同有机碱催化剂对甲基四氢邻苯二甲酸酐(MeTHPA)固化的环氧树脂降解行为的影响。发现4-羟基-1-甲基哌啶不仅具有较好的催化效果,而且可以在反应后与溶剂同时蒸出,回收的溶剂和催化剂在反复使用三次后环氧树脂分解率仍达到90.3%。此外,这一体系中环氧树脂可能的降解机理为:催化剂与溶剂先形成醇氧负离子,使环氧树脂的酯交联键断裂。
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