【摘 要】
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量子点具有量子产率高、单色性好以及发射光谱连续可调等优异的光学性质,因此被广泛应用于照明及显示等多个领域。其中,量子点发光二极管（QLEDs）作为其一个重要的应用方向倍受关注。InP量子点是一种安全低毒的-族半导体纳米材料,有着与Cd Se量子点类似的优异光学性质,在纳米光电器件方面有重要的应用前景。但是受限于现有的合成技术,所制备的InP量子点晶核表面存在较多的缺陷并且稳定性较差,严重阻碍了In
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量子点具有量子产率高、单色性好以及发射光谱连续可调等优异的光学性质,因此被广泛应用于照明及显示等多个领域。其中,量子点发光二极管（QLEDs）作为其一个重要的应用方向倍受关注。InP量子点是一种安全低毒的-族半导体纳米材料,有着与Cd Se量子点类似的优异光学性质,在纳米光电器件方面有重要的应用前景。但是受限于现有的合成技术,所制备的InP量子点晶核表面存在较多的缺陷并且稳定性较差,严重阻碍了InP基QLEDs的发展。壳层包覆和表面配体修饰作为两种常用的表面缺陷消除方式,能显著提升量子点的光学性质及相应的QLEDs性能。合适的壳层厚度可在保证载流子注入速率的同时有效地钝化量子点的表面缺陷并抑制福斯特能量共振转移（FRET）,进而提升发光层发光效率。配体修饰作为一种简便易行且有效的方法,能显著改善量子点表面的缺陷及稳定性等性质,被广泛应用于量子点表面改性中。因此,本论文以InP/ZnSe/ZnS核壳结构量子点为研究对象,重点通过ZnSe中间壳层厚度以及量子点表面配体修饰两方面进行了调控,实现了InP基QLEDs性能的提升。主要内容分为以下两部分:（1）调控ZnSe厚度以制备高性能的InP基QLEDs。本章以硅基膦为磷源制备了四种不同ZnSe厚度的InP/ZnSe/ZnS核壳结构量子点,重点研究ZnSe厚度的改变对量子点光学性质及相应QLEDs光电性能的影响。研究表明增加ZnSe厚度可以有效钝化量子点的表面缺陷并抑制FRET,因此随着ZnSe厚度增加,InP量子点的光学性质及热稳定性逐渐提升,所对应的InP基QLEDs呈现出更好的器件效率及抗滚降性能。然而,当ZnSe厚度增加至3.8 nm后,继续增加ZnSe厚度则会导致量子点的核壳界面出现缺陷并降低器件内的载流子注入效率,进而影响器件性能。在最佳条件下,我们获得了量子产率为92%,半峰宽38 nm的红光InP量子点,并成功构筑了最大外量子效率（EQE）达19.3%、亮度为105568 cd/m~2的红光InP基QLEDs。（2）基于DDT表面修饰构筑高性能的InP基QLEDs。本章以氨基膦为前驱体制备的InP/ZnSe/ZnS核壳结构量子点为被修饰对象,使用硫醇类配体（1-正十二硫醇（DDT））对InP量子点进行表面修饰,研究DDT修饰对量子点表面缺陷和稳定性等性质及相应QLEDs光电性能的影响。研究结果表明,DDT修饰能够很好地钝化量子点表面缺陷,在配体修饰后其量子产率从85%提升至92%,并且其荧光闪烁行为被明显抑制;此外巯基与金属离子之间更强的键合能力明显改善了InP量子点的光、热以及化学稳定性;并且DDT带有的巯基为供电子基团,能够提升量子点的能级以降低载流子注入势垒;同时DDT具有更短的碳链长度,促进了更高效的载流子注入。因此相对于长链的油胺配体修饰的量子点所构筑的QLEDs而言,DDT修饰后的量子点所构筑的QLEDs性能明显提升,具有更高的亮度以及更高的效率,其最大EQE从8.87%提升至10.6%,亮度从14800 cd/m~2提升至58045 cd/m~2,这样的性能表现超过了目前以氨基膦制备的InP基QLEDs所报道的最高记录。并且DDT修饰后的QLEDs具有更优异的抗滚降性能和更长的器件寿命,100 cd/m~2下的器件工作寿命约为558 h。本论文的研究工作为推动无镉QLEDs在显示器和户外照明中的应用提供了重要的理论和数据支撑。
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