【摘 要】
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芥子气是一种化学战剂（CWAs）,属于典型的糜烂性毒剂,因其高毒性和高致伤率而严重威胁着公众的安全。因此,实现对芥子气的快速、灵敏的现场检测,对快速采取紧急措施、保障公众安全等十分重要。表面增强拉曼光谱（SERS）具有指纹识别和分子灵敏度的特点,有望成为一种快速、超灵敏检测芥子气的技术。但芥子气分子与金属的相互作用较弱,一般的贵金属SERS基底难以有效地捕捉目标分子而无法实现高效检测。针对这一难题
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芥子气是一种化学战剂（CWAs）,属于典型的糜烂性毒剂,因其高毒性和高致伤率而严重威胁着公众的安全。因此,实现对芥子气的快速、灵敏的现场检测,对快速采取紧急措施、保障公众安全等十分重要。表面增强拉曼光谱（SERS）具有指纹识别和分子灵敏度的特点,有望成为一种快速、超灵敏检测芥子气的技术。但芥子气分子与金属的相互作用较弱,一般的贵金属SERS基底难以有效地捕捉目标分子而无法实现高效检测。针对这一难题,本研究从高活性SERS基底的构筑以及基底的表面改性着手,开展了镀金的硅纳米锥阵列的表面修饰、SERS效应及痕量芥子气气相检测研究。取得的创新性成果如下:（1）提出了一种基于金属氧化物包覆的化学捕获策略:在纳米结构的贵金属SERS基底上覆盖一层超薄敏感材料,利用所覆盖的敏感材料与目标分子的相互作用,实现对目标分子特异性吸附,进而为气相环境中芥子气分子痕量检测提供新途径。（2）优化设计、构筑了高活性SERS基底:采用硅基表面胶体球模板-反应刻蚀-金属沉积的方法,通过阵列结构参数与镀层厚度的优化,制备了结构稳定、均一性好的高SERS活性的Au/Si纳米锥阵列,为专用SERS芯片的制作提供了高质量的基底。（3）获得了芥子气分子检测专用SERS芯片:通过溅射沉积与随后氧化处理,在Au/Si纳米锥阵列表面均匀、可控包覆了氧化铜薄层,实现了对芥子气模拟剂分子（2-氯乙基乙基硫醚,2-CEES）的特异性吸附,验证了所提出的化学捕获策略的有效性;通过包覆层厚度的优化,获得了芥子气专用SERS检测芯片。（4）实现了对气相环境中的芥子气模拟剂分子高效检测:采用所获得的专用SERS芯片,以2-CEES为目标分子,实现了气相环境的SERS检测。（5）揭示了表面羟基诱导的特异性键合机制:分析与进一步实验表明了SERS芯片通过表面羟基与环状硫离子之间的特异性结合,实现对2-CEES分子的高效吸附、富集,进而实现对痕量目标分子的SERS检测。
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