钽基双金属氧化物MTaxOy的共沉淀法制备及催化性能研究

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迅速增长的能源需求促进了太阳能电池的开发。染料敏化太阳能电池(DSSCs)已经引起了学者们的研究兴趣。对电极在DSSCs中扮演着极为重要角色。传统铂(Pt)对电极存在昂贵、稀少、易被电解液腐蚀等缺陷,极大地影响了DSSCs的大规模产业化应用。因此,亟需开发一种同时兼顾成本效益、高效且稳定的对电极材料,用来替代传统的铂电极。本文采用一种简便且通用的共沉淀策略,成功制备了三种结晶度良好的钽基双金属氧化物(NiTa2O6、MnTa2O6和AlTa O4),系统的研究了NiTa2O6、MnTa2O6和AlTa O4对电极组装成电池的电催化活性和光伏性能。结果表明:NiTa2O6、MnTa2O6和AlTa O4电催化剂具有出色的三碘化物还原能力和令人满意的电化学稳定性,在光伏性能测试中,取得的光电转换效率分别为3.39%,3.28%和3.66%。为了进一步优化对电极材料性能,通过化学共沉淀法将NiTa2O6、MnTa2O6和AlTa O4嵌入到蜂窝状生物质碳(HBC)骨架中,形成复合材料(NiTa2O6/HBC,MnTa2O6/HBC和AlTa O4/HBC)。HBC的引入使得复合材料中纳米颗粒的团聚现象明显得到了缓解,并且纳米颗粒尺寸缩小。蜂窝状网络结构的HBC可用作NiTa2O6、MnTa2O6和AlTa O4纳米颗粒的支撑材料,为电子传输和电解液扩散提供了更多的通道。该纳米复合材料充分利用了NiTa2O6,MnTa2O6和AlTa O4与HBC之间的协同作用,使得对电极与电解液表面电荷传输性能得到极大地改善。NiTa2O6/HBC,MnTa2O6/HBC和AlTa O4/HBC取得了较小的Rct值(1.61Ωcm~2,1.19Ωcm~2和0.72Ωcm~2)。同时,纳米复合材料的电催化性能得到了大幅提升,NiTa2O6/HBC,MnTa2O6/HBC和AlTa O4/HBC对电极组装的DSSCs,分别取得7.09%,7.39%和7.86%的功率转换效率,优于Pt电极的功率转换效率(6.80%)。最终,将NiTa2O6、MnTa2O6、AlTa O4及其复合材料应用在D35染料和Cu+/Cu2+电解质组成的新体系中,探索其催化性能和光伏性能。NiTa2O6/HBC,MnTa2O6/HBC和AlTa O4/HBC对电极的催化活性均优于对应的NiTa2O6、MnTa2O6和AlTa O4对电极。NiTa2O6/HBC,MnTa2O6/HBC和AlTa O4/HBC对电极组装的DSSCs,在新体系中获得的功率转换效率分别为2.67%、3.06%和3.14%,接近于相同实验条件下Pt电极的功率转换效率(2.93%)。
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