Beta分子筛膜的制备及其酸催化性能

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Beta分子筛是十二元环大孔高硅分子筛,因其独特的三维孔道和较高的表面酸性而被人们所熟知。无碱金属体系合成Beta分子筛体系中的模板剂会残留在分子筛结构中而堵塞孔道,导致分子筛使用性能极低。常规高温(>723 K)煅烧法脱除分子筛中的模板剂容易破坏Beta分子筛的局部结构,使表面酸性降低。本文采用加氢催化裂化法在较温和温度下(613 K)脱除了Beta分子筛的模板剂。研究发现加氢催化裂化法不仅能有效的脱除Beta分子筛中的模板剂,还能最大限度的保持Beta分子筛的骨架结构,保留表面酸性,催化合成乙酸乙酯的实验也证明了这一结果。这对分子筛、分子筛膜必经的脱模板剂过程有着重要指导作用。Beta分子筛有优秀的催化活性,但其孔径尺寸仅为0.55-0.65 nm,许多大分子无法进入孔道,只能与表面活性中心反应,大大影响了催化性能。基于此,本文采用TEAOH(四乙基氢氧化铵)对微孔Beta分子筛进行碱处理,获得了空心结构的Beta分子筛。结果表明,碱处理后的Beta分子筛的骨架铝含量更高,孔径尺寸提高至1nm左右,催化活性及稳定性更好。区别于常规Beta分子筛晶种,本文制备了多种不同形貌、不同状态的Beta分子筛晶种,并通过多次合成法引导合成Beta分子筛。实验发现,添加高分子聚合物PDDA制备的晶种相比于常规晶种粒径无明显改变,但是颗粒间发生了团聚。用此晶种引导制备Beta分子筛有着更好的效果,不仅具有完整的膜结构还具有更高的渗透通量,使分子筛膜有着更好的使用性能。本文又以空白α-Al2O3陶瓷管为研究对象,初步探究了无机膜在浓海水过滤中的应用。本文探究了无机膜参与的加压过滤工艺中,进水流量、进水水压与渗透效率的关系,研究发现,流量一定时,渗透通量与水压成正相关,而压力一定时,高压下中等流量渗透通量较大,低压时渗透通量与流量呈正相关。另外发现,浓水对陶瓷管的污堵十分严重,过程中对浓水的预处理十分重要。这对于之后分子筛膜应用于浓水过滤提供了一定的参考。
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