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为了缓解能源和环境问题,深入探索和研究新型的清洁能源和高效的能量转换装置已经迫在眉睫。因此,电解水制氢,燃料电池以及金属空气电池等为代表的新型储能和转换技术受到了越来越多的关注。这些器件在运行过程中主要涉及以下三个重要的半电池反应:析氢反应（HER）,析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）。这些反应的动力学缓慢,在实际的工作中往往需要高效的催化剂来降低其过高的反应过电位,提升转换效率。因此,开发低廉、高效、稳定的多功能电化学催化剂对于推进上述电化学能量转换系统的大规模应用具有重要的意义。近年来,过渡金属/碳基复合材料因其具有结构丰富、价格低廉、催化性能可调等优点而被广泛地应用于电催化领域。基于此,本论文以过渡金属钴为主要研究目标,合成了几种碳基底负载的钴化合物,研究了其ORR、OER和HER催化性能及活性位点,并将这些催化材料应用在锌-空电池（ZABs）和电解水（OWS）装置上。主要内容包括以下四个方面:（1）利用硫化镉（Cd S）纳米棒为模板和硫源,以钴的普鲁士蓝类似物为钴前体,在800℃下直接热解合成了N、S共掺杂的碳纳米管负载的Co4S3复合材料（Co4S3/N,S-CNT-800）。BET分析表明,Co4S3/N,S-CNT-800拥有142.4 m~2 g-1的较高比表面积。该催化剂展现了出色的ORR和OER催化活性,其中ORR的半波电位(E1/2)和OER在电流密度（j）为10 m A cm-2时的电位差值（ΔE）仅为0.78 V。另外,基于Co4S3@N,S-CNT-800空气阴极的ZABs具有更高的放电容量,在j为10 m A cm-2放电时,其容量达到787 m Ah g-1,相应的最大输出功率密度为154 m W cm-2,优于基于商业Pt/C+Ru O2空气阴极的对比电池;而在长时间的充放电测试时,Co4S3@N,S-CNT-800空气阴极也展现出良好的稳定性。其显著的氧可逆催化（ORR和OER）活性主要归因于端口开放的N,S-CNT上存在一部分薄层的介孔碳,这不仅缩短了反应介质的扩散长度,而且有效的阻止了N,S-CNTs过度捆绑,从而更好地暴露出含有N或S杂原子的石墨化碳骨架和Co4S3纳米晶。（2）以普鲁士蓝类似物（PBA）为前驱体,采用低温磷化法制备了一种双功能HER/OER催化剂:即石墨烯负载的钼掺杂磷化钴纳米颗粒复合材料（Mo-Co P/r GO）。其中,二维（2D）石墨烯能够提升Co P纳米颗粒的导电性,增加催化剂的比表面积,减少Co P的团聚。Mo元素的掺杂能够有效地调节Co P中Co的电子结构,进而优化其对反应介质的吸附能。基于此,Mo-Co P/r GO表现出良好的OER/HER活性和稳定性,在j=10 m A cm-2时,HER和OER的过电位（η）分别为140和290 m V。得益于催化剂优异的HER和OER活性,在使用Mo-Co P/r GO进行长时间的碱性全电解水测试时,其可以在1.65 V的电压下实现超过20 m A cm-2的电流密度,且可连续稳定地工作24 h。（3）以普鲁士蓝类似物（PBA）和g-C3N4为前驱体,通过置换反应和低温退火的方法制备了具有HER/OER/ORR活性的三功能催化剂:氮掺杂二维多孔碳片负载钌修饰的钴纳米颗粒（Ru/Co@NC）。在10 m A cm-2下,其催化OER和HER的η分别为180和11 m V,优于商业Ru O2（270 m V）和Pt/C催化剂（26 m V）。此外,Ru/Co@NC样品催化ORR时其E1/2为0.832 V。受益于有效的三功能催化活性,以Ru/Co@NC为催化剂进行了水全裂解（OWS）实验,其j=10 m Acm-2时,所需施加的电压仅为1.49 V。并且,在ZABs中展示出了优于Pt/C+Ru O2催化剂的比容量和充放电稳定性。利用密度泛函理论（DFT）计算表明,Ru-Co界面结构是HER的主要活性位点,具有良好的H*吸附动力学。而Co-Ru O2（来源于OER过程中Ru表面的氧化）界面结构之间的相互作用使得其OER的性能也更加优异。（4）构筑1D和2D复合的3D结构,有利于结合1D和2D材料的优势,进而提升催化剂的稳定性和活性。基于此,我们制备了微量Ir修饰的N掺杂碳纳米管/多孔碳片负载的钴纳米颗粒作为高效的氢/氧电催化剂。该催化剂在酸性和碱性电解质中均表现出良好的OER和HER活性,其中在10 m A cm-2下,OER的η分别约为291和240m V;而HER的η较低,分别为25和37 m V,优于商业Pt/C和Ir O2催化剂。因此,在进行碱性和酸性OWS测试中,当j=10 m A cm-2(j10)时,仅分别需要施加1.45和1.51 V的低电压。此外,所制备的样品也保持了良好的ORR性能,具有0.83 V的高E1/2。同时,当以Ir Co@NCNT/PC催化剂作为r-ZAB的空气阴极时,其容量可达810m Ah g-1,且充放电极化小,循环寿命长,优于商用的Pt/C+Ir O2催化剂。