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氮氧化物(NOx)对大气的污染是一个世界性问题,中国的NOx不断加剧,控制氮氧化物污染对降低水酸度意义重大。在处理氮氧化物的工艺中选择性催化还原(SCR)技术由于其高效率、高选择性和高经济性,是未来NOx控制的主流技术。
本论文以SCR技术的核心问题即催化剂为研究对象,研究开发了一种新型的金属蜂窝筛网型催化剂。以商用铝丝网为载体,先对其进行阳极氧化,使其表面变得多孔易于吸附,然后用溶胶凝胶方法负载TiO2,最后采用浸渍法负载V2O5;制成V2O5/TiO2/Al2O3/Al蜂窝筛网型催化剂。由于这种催化剂具有高开孔结构,所以它具有较高的传质系数和适中的压力降。而且金属筛网良好的延展性,使其具有可变性的特点,适合于各种形状反应器的安装。此外,该催化剂还具有机械强度高、抗震性能好、成本低等优点。
与此同时,采用60~80目的氧化铝小球为载体,用同样的方法负载同样的组分,制成V2O5/TiO2/Al2O3催化剂,用于与蜂窝筛网催化剂做比较。
对两种催化剂进行活性考察,考察结果表明两种催化剂具有较宽的活性温度,在200~400℃下得到较好的处理效果,其中蜂窝筛网催化剂的最高NO转化率为86%,粉末催化剂为93.8%;两种催化剂均能在较大的空速范围内有较好的处理效果;对于两者来说提高氨氮比和进料气浓度都可以提高NO的转化率。采用XRD、SEM、EDX能谱、XPS分析方法对制备的催化剂进行了表征。表征结果表明,在TiO2煅烧的过程中发生了烧结,铝网上的氧化铝与二氧化钛粘结在一起,在蜂窝筛网催化剂上较好地负载了TiO2;少量的V2O5负载到载体上,在载体上并未发现V2O5晶型。
对两种催化剂进行了反应动力学的初步研究。研究结果认为V2O5/TiO2催化剂进行选择性催化还原NO是按Eley-Rideal机理进行的,为一级反应。蜂窝筛网催化剂在低温下反应主要受化学动力学的控制,高温下反应受传质控制的影响。