【摘 要】
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为了应对能源紧缺、环境污染和全球变暖等问题,亟需开发高储量、低损耗的新能源储能技术。与电化学电池、超级电容器相比,聚合物薄膜电容器具有充放电速度快、功率密度高、循环寿命长、灵活性和可靠性强等特点,不失为电力电子和脉冲电力系统的理想选择。然而,目前商用的薄膜电容器材料（BOPP）的介电常数和储能密度较低,通常在电子和电气系统中占据很大体积,难以满足小型化、集成化的要求。所以,探究并开发兼具高击穿场强
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为了应对能源紧缺、环境污染和全球变暖等问题,亟需开发高储量、低损耗的新能源储能技术。与电化学电池、超级电容器相比,聚合物薄膜电容器具有充放电速度快、功率密度高、循环寿命长、灵活性和可靠性强等特点,不失为电力电子和脉冲电力系统的理想选择。然而,目前商用的薄膜电容器材料（BOPP）的介电常数和储能密度较低,通常在电子和电气系统中占据很大体积,难以满足小型化、集成化的要求。所以,探究并开发兼具高击穿场强、高储能密度、低能量损耗等特性的电容器用电介质薄膜具有重要的研究意义和应用价值。聚偏氟乙烯-六氟丙烯（P（VDF-HFP））因具有较高的介电常数而有望成为新的薄膜电容器用电介质材料。本文以P（VDF-HFP）为基体,制备了一系列P（VDF-HFP）基纳米复合电介质。然后对有机基体/无机填料界面进行设计与调控,以进一步提高纳米复合电介质的介电、击穿和储能特性。最后对复合电介质变温弛豫行为进行观测,分析纳米掺杂和界面调控对陷阱参数的影响,揭示微观界面与宏观电性能之间的联系。论文的主要成果与结论如下:（1）选择中等介电常数、高禁带宽度的Zr O2为填料,制备P（VDF-HFP）/Zr纳米复合电介质。当填料含量为5 vol%时,纳米复合电介质取得最大储能密度7.9J/cm~3。利用宽带隙、高绝缘的Al2O3对Zr O2纳米颗粒进行包覆改性,制备核壳结构的Al2O3@Zr O2（A@Z）纳米填料,使复合电介质的介电常数、击穿场强和充放电效率得到进一步的提升。当A@Z纳米填料含量为5 vol%时,复合电介质的储能密度提升至11.8 J/cm~3,分别是P（VDF-HFP）/5 vol%-Zr和纯P（VDF-HFP）的1.5和3.0倍。利用有限元仿真模拟了纳米复合电介质中的电场分布,验证了Al2O3包覆改性对局部电场的调节作用。（2）复合电介质的电模量谱中均存在本征弛豫过程（峰1）和P（VDF-HFP）结晶/非晶区界面极化引起的弛豫过程（峰2）。其中,峰2活化能从纯P（VDF-HFP）的0.98 e V提高到P（VDF-HFP）/5 vol%-Zr的1.08 e V和P（VDF-HFP）/5 vol%-A@Z的1.25 e V。纳米粒子/P（VDF-HFP）非晶区界面诱发陷阱,对载流子产生捕获和散射效应,引发界面极化并导致新的弛豫过程（峰3）形成,且Al2O3包覆改性使峰3活化能从P（VDF-HFP）/5 vol%-Zr的0.96 e V提高到1.08 e V。热刺激去极化电流测试得到的俘获电荷量从纯P（VDF-HFP）的13.63μC增加到P（VDF-HFP）/5 vol%-Zr的29.20μC和P（VDF-HFP）/5 vol%-A@Z的47.55μC,证明了Al2O3包覆改性能提高陷阱密度,进一步束缚电介质中的可移动电荷。（3）纯P（VDF-HFP）的能带中只含弛豫峰2的陷阱（Φ2）,纳米填料使弛豫峰3的陷阱（Φ3）产生。纳米粒子的加入改变了聚合物的链段构象,使P（VDF-HFP）结晶/非晶区界面中的聚合物链迁移受限,提高了Φ2的能级和密度。Al2O3包覆改性扩展了界面区域,进一步增强了Φ2和Φ3的能级和密度,让更多的自由电荷被限制在Al2O3/Zr O2和Al2O3/P（VDF-HFP）界面。载流子迁移率的降低导致电导率下降,有利于提升纳米复合电介质的击穿场强和储能特性。通过分析纳米复合电介质的电荷传输过程和界面模型,建立了其微观界面调控与储能特性之间的关联。
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