论文部分内容阅读
自单层石墨烯成功剥离以来,二维（2D）材料因其高度可调的物理性能和在可扩展电子器件应用方面的巨大潜力而备受关注。单层锑烯和三磷化铟均是重要的类石墨烯的半导体材料,由于其具有合适的带隙、高稳定性、大的载流子迁移率等优点,被广泛应用于光电子设备、热电子器件、晶体管等领域,然而单层锑烯和三磷化铟,虽然具有这些不同于体相的优异物理化学特性,却因其不具备本征磁性,抑制了其在自旋电子学领域的功能化应用。而构筑下一代纳米电子自旋电子器件,低维铁磁半导体扮演重要角色,寻找切实可行的低维铁磁半导体仍然是一项具有挑战性的工作。目前,通过缺陷设计、调节应力、替代掺杂、表面吸附和应用电场等方式可获得具有高自旋极化的二维磁性材料,但是这些方法在实验上不容易控制,因此设计模拟出性能优异的低维铁磁半导体,以更好满足实际需求,具有重要的理论指导意义。其中过渡金属掺杂被认为是最可行有效的调控二维材料磁性的一种手段,本论文着眼于具有优异性能的类石墨烯的半导体材料单层锑烯和三磷化铟,基于第一性原理计算方法对这两种二维半导体材料通过表面修饰进行理论研究,分析研究其电子结构和磁性,揭示磁性产生的物理起源,促进其在自旋电子学领域的功能化设计应用。在本文的研究中,我们分别将5d和3d过渡金属原子掺杂到单层锑烯和InP3中,以实现其从非自旋极化向自旋极化的转变,同时,通过电子和空穴掺杂进一步丰富其电子结构特性,使其实现了从半导体到半金属、金属、稀磁半导体的变化;分析研究其电子结构,磁性以及二者的相互关系,探究磁各向异性能的物理起源,揭示其磁性机制,以达到调控电子结构和磁性的目的。具体研究内容如下:（1）5d过渡金属原子掺杂单层锑烯的电子结构和磁性质的研究采用密度泛函理论下的广义梯度近似（DFT-GGA）对5d过渡金属原子掺杂的单层锑烯的几何、电子结构和磁性进行了系统的理论研究,研究结果表明:在GGA和考虑库伦校正作用GGA+U的方法下,5d过渡金属Hf、Ta、W、Re、Os掺杂锑烯产生了磁性,两种方法获得了完全相同的磁基态,磁矩主要来自于5d过渡金属原子局域的5d电子。在GGA+U的方法下,通过选择性掺杂不同的5d过渡金属原子,可以使锑烯实现从非自旋极化半导体向自旋极化半导体和金属的转变。令人惊奇的是,进一步通过掺杂少量的电子或空穴可以使Hf-Os掺杂锑烯实现从自旋极化半导体性质向半金属的转变。5d过渡金属双掺杂锑烯磁性时偶联相互作用表现较弱。另外,磁各向异性能的计算表明,Re@Sb体系出现最大的垂直磁各向异性能,达到了18.33 meV,其磁各向异性能的物理起源也在文中进行了详细的阐释。最终,通过5d过渡金属原子替代掺杂,实现了对锑烯电子结构和磁性的调控。（2）3d过渡金属原子掺杂二维InP3单层的电子结构和磁性质调控理论研究在非磁性二维半导体材料中引入磁性对其在自旋电子学的应用尤其重要。在本工作中,我们采用密度泛函理论广义梯度近似的方法对3d过渡金属原子掺杂单层InP3的电子结构和磁性质进行了系统研究。研究结果表明:掺杂合适的过渡金属原子可以将2D InP3调控为自旋极化的半金属和半导体性,且除Sc之外,掺杂其它的3d过渡金属原子都可以使其产生不同程度磁性。在掺杂的2D InP3单层中,其总磁性主要来自于占据非键的未成对d电子,进一步通过分析态密度对磁性起源进行了阐释。能带结构分析表明掺杂可以引起一些奇特的电子特性,掺杂V、Mn、Ni和Zn获得了自旋极化半金属。掺杂两个相同的过渡金属原子时,双掺Ti、V和Fe表现铁磁稳定性,平均场理论指示其居里温度分别为432K、402K和336K,均在室温以上。基于这些结果,我们还对体系的磁各向异性能进行了计算,最大值出现在铁掺杂的体系中（340.38μeV）。