住宅室内挥发性有机物污染特征来源解析研究

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住宅作为人们停留时间最长的场所之一,其空气质量对人体健康有着举足轻重的影响。种类丰富的挥发性有机物(VOCs)是影响空气质量和人体健康的重要污染物。过去研究大都物种比较单一,缺乏对住宅内挥发性有机物(VOCs)系统的研究。本研究以住宅室内为切入点,深入探讨VOCs的污染特征,比较系统地研究了6类VOCs(烷烃、烯烃、芳香烃、卤代烃、含氧烃和其他类)、104种化合物的组成特征和季节变化特征,在此基础上通过健康风险评价筛选出住宅中重要的污染物,并且探讨化合物的室内外关系和影响因素,最后利用受体模型对其中部分化合物的来源进行定量分析。  研究利用SUMMA罐和涂覆了2,4-二硝基苯肼(DNPH)的采样管采集VOCs样品,结合气相色谱/质谱联用技术(GC-MS)和高效液相色谱法(HPLC)技术进行分析。结果表明:住宅内VOCs检出率普遍比较高,主要包括烷烯烃类、芳香烃类、卤代烃类和含氧烃类。不同住宅的浓度水平变化很大,中值浓度较高的化合物主要有甲醛、丙酮和乙醛,乙烷、乙烯和丙烷等低分子量烷烯烃,苯、甲苯、二甲苯和乙苯等常见苯系物,以及二氯甲烷和对二氯苯。由于冬季室内外空气交换率低,除含氧烃外的大部分化合物表现为采暖季浓度高于非采暖季,醛酮类表现为相反的季节变化特征,可能与醛酮化合物的二次来源有关。  研究通过定量表征物种的致癌风险和非致癌风险,结合检出情况和浓度水平对住宅内的VOCs进行筛查,共筛查出需重点关注的15种化合物和需加强关注的51种化合物。健康风险评价的结果表明,除丙烯醛、甲醛和乙醛外的其余物种的非致癌健康风险较小。甲醛、苯、1,3-丁二烯、1,2-二氯乙烷、对二氯苯、乙醛、四氯化碳和氯仿在所有住宅中的致癌风险都高于百万分之一的可接受风险值。  室内外浓度比结果表明大部分化合物受室内和室外源的共同作用,异戊二烯和己醛几乎全部来自室内源的贡献,而反-2-丁烯、CFC12、CFC22、CFC11、1,1-二氯乙烷、四氯化碳和2,5-二甲基苯甲醛受室外源影响为主。化合物之间的相关关系分析则表明大部分VOCs都有共同来源,但是来源并不集中。建筑物年龄、装修活动和室内抽烟都会影响住宅内部分VOCs的浓度,而住宅所处区域对室内浓度的影响不大。  利用PCA/APCS、PMF和Unmix三种受体模型解析住宅室内20多种常见VOCs的来源,三种模型都解析出了木制品挥发源、燃气燃烧挥发源、樟脑丸挥发源、机动车尾气排放源和日用品挥发源,PCA/APCS还解析出了涂料挥发源。三种模型分别计算了不同来源对室内VOCs质量浓度之和的贡献率,范围分别是:木制品挥发(25.5~32.5%)、燃气燃烧(18.6~25.9%)、日用品挥发(12.5~23.4%)、机动车尾气源(1.2~14.7%)、樟脑丸挥发源(4.4~10.2%)和涂料挥发源(12.7%)。综合比较三个模型,PMF和Unimix的结果具有较好的一致性,而PCA/APCS与前两者之间的差异可能与模型固有的局限性和数据质量较差有关。
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