过渡金属化合物中的自旋、电荷、轨道以及晶格等自由度之间相互耦合,产生了丰富的物理性质,从而引起了研究者的兴趣。自从在铁磷族化合物中发现了超导电性以后,铁基材料迅速地发展成为凝聚态物理领域最热门的话题之一。最近,实验上发现一类新的准一维铁梯子结构BaFe2X3（X=S/Se）在高压下具有超导电性,为高温铁基超导体的研究开辟了一个新的分支。通常,在低维系统中,过渡金属离子之间相互作用会大大的增强电子-电子、声子-声子、电子-声子和自旋-声子的耦合。本文采用第一性原理的方法研究了铁基化合物的磁性、铁电性、多铁性及超导性,并预测了新的铁基化合物的物理性质,具体的研究内容如下:1)铁基梯子化合物AFe2X3（A=Ba,K;X=S,Se）中压强驱动反铁磁半导体-非磁金属相变的研究。基于第一性原理密度泛函理论,我们发现随着压强增加,BaFe2S3的晶格常数以及铁上的局域磁矩逐渐受到抑制,在临界压强时发生了一级相变:局域磁矩突然降至0。此外,我们还发现在加压的过程中,S上的电子转移到Fe上,这种的“自掺杂”效应可能对这个相变起重要作用。相变后的非磁金属相也为超导提供了必要条件。作为BaFe2S3的扩展,我们还研究了这个体系的另外两种化合物KFe2S3和KFe2Se3。随着压强增加,KFe2S3表现类似的一级相变行为,但KFe2Se3表现二级或弱的一级相变的特征。KFe2S3和KFe2Se3的磁矩淬灭所需要的压强高于BaFe2S3。2)压强引起的BaFe2Se3的结构和磁性相变。在本项工作中,我们采用第一性原理密度泛函理论对BaFe2Se3进行了研究。我们发现BaFe2Se3在高压下展现不同于BaFe2S3的相变行为。首先,铁梯子的倾斜角在加压过程逐渐减小,6 GPa时减为0,表明体系发生结构相变:Pnma相到Cmcm相。其次,在10.4 GPa时体系发生绝缘-金属相变,即由绝缘体反铁磁相变为金属反铁磁相。第三,在12 GPa附近发生磁相变,由块状Block反铁磁变为与123-S梯子类似的条纹反铁磁（所谓的CX型）。最后,所有的磁矩在30 GPa时消失,体系进入非磁金属相。许多物理性质在高压下测量是十分困难的,因此我们绘制的理论相图具有重要的意义,为后续研究提供了参考。此外,我们发现BaFe2S3和BaFe2Se3的超导相的区别表现为:在123-S超导体中,超导配对发生在磁性淬灭区域;而在123-Se超导体中,超导配对发生在磁相变区域。最后,我们还预测BaFe2Se3在压强超过30 GPa时也有可能超导。3)铁碲梯子化合物:预测BaFe2Te3的结构和磁性。基于密度泛函和密度泛函微扰理论,我们预测新的BaFe2Te3具有和BaFe2Se3一样的晶体结构,其铁上的电荷浓度也是n=6。此外,我们发现BaFe2Te3具有独特的2x2的块状Block反铁磁序。由于块状Block反铁磁序的磁致伸缩效应,BaFe2Te3是由磁性诱导的非共线亚铁电体系,其铁电极化大小约为0.31μC/cm2。由于123-Te梯子和123-Se梯子具有类似的电子结构和磁结构,因此BaFe2Te3可能具有类似于BaFe2Se3一样的物理性质。特别是,BaFe2Te3在高压下也有可能超导。4)层状结构CaOFeS的理论研究:磁性、磁介电效应以及光伏效应。CaOFeS是具有层状铁三角晶格的极性半导体材料。在本项工作中,我们对CaOFeS进行了系统地研究,主要包括磁性、电子结构、磁相变、磁电耦合效应以及光吸收。我们的计算表明CaOFeS的磁基态是Ising-G型反铁磁,这种反铁磁序是由强的次近邻磁相互作用驱动的。此外,这种Ising-G型反铁磁序还破坏了三角对称性,发生磁致伸缩效应,从而产生磁电耦合效应。最后,我们发现CaOFeS具有较大的光吸收系数,意味着它具有良好的光伏效应。通过模型计算,我们发现CaOFeS光电转化效率最高达到24.2%。