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近年来,长江流域中游两湖(湖南-湖北)盆地成为一个新的区域性霾污染中心,其密集的江河湖泊构成了独特的区域“水网”下垫面,两湖盆地大气颗粒物时空变化及其下垫面的影响作用是一个亟待深入认识的大气环境变化的科学问题。本文利用2015-2021年多源环境-气象观测和遥感资料,全面认识了两湖盆地冬季区域大气颗粒物污染变化特征及独特的风场和下垫面影响。利用分离一次和二次气溶胶贡献的近似包络法,分析了2015-2020年两湖盆地冬季二次PM2.5时空变化,评估了二次PM2.5污染对两湖盆地重污染事件及空气质量长期变化的贡献作用。结合大气化学耦合模式WRF-Chem对两湖盆地冬季一次静稳天气型重污染事件进行了“水网”下垫面的敏感性模拟分析,评估和揭示了两湖盆地密集“水网”下垫面对冬季PM2.5污染的影响程度及调节作用机制。主要研究内容总结如下:1)两湖盆地大气颗粒物时空变化及其相关影响因子为认识近年来长江流域中游两湖盆地大气环境变化特征,利用两湖盆地2015-2019年冬季近地面PM2.5和PM10观测数据,结合风速、地形和植被指数等资料,探讨两湖盆地冬季大气颗粒物PM2.5和PM10的变化特征及其与风速、地形和下垫面的关联。结果表明:两湖盆地2015-2019年冬季PM2.5污染频发,其中两湖盆地西北部的襄阳和荆门的冬季平均分别多达62 d和61 d出现PM2.5污染(PM2.5>75μg·m-3),襄阳重污染(PM2.5>150μg·m-3)多达19 d,表明两湖盆地是长江流域中游地区一个区域性PM2.5污染中心。在空间上,两湖盆地污染呈现出西北重东南轻、城市群污染较重的特征,这主要与冬季风驱动的大气污染物的区域传输和两湖盆地城市地区的强排放有关。近地面风速与PM2.5和PM10地面浓度变化呈现特殊的非线性关系,PM2.5和PM10浓度拐点值分别为153μg·m-3和210μg·m-3,揭示了两湖盆地局地大气颗粒物累积主导了轻/中度污染,大气污染物区域传输决定了重度污染的独特区域特征。两湖盆地冬季PM2.5和PM10地面浓度与地形高度和植被指数均呈显著负相关,反映了两湖盆地地形和城市化下垫面变化的大气环境效应。2)二次颗粒物对两湖盆地冬季PM2.5污染的影响贡献为了完整地认识两湖盆地大气颗粒物时空变化特征,利用分离一次和二次气溶胶贡献的近似包络法,评估了2015-2020年两湖盆地冬季二次PM2.5时空变化及其对PM2.5污染的贡献。两湖盆地2015-2020年冬季二次PM2.5对PM2.5的平均贡献高达62.26%,表明两湖盆地二次颗粒物对PM2.5变化的重要贡献。尽管近6年来冬季一次PM2.5浓度呈逐年下降趋势,但二次PM2.5对PM2.5贡献率呈上升趋势,揭示了两湖盆地减排进程中二次颗粒物对空气质量变化的日益重要作用。随着PM2.5污染程度加剧,二次PM2.5贡献不断增加,反映了二次气溶胶对PM2.5重污染的显著贡献。一次和二次PM2.5浓度日变化特征存在差异。一次PM2.5在上午09时和晚上21时左右达到峰值,这受早晚高峰排放的影响;而二次PM2.5峰值出现在凌晨03-06时和下午15-17时,主要与夜间温暖高湿促进液相氧化和午后强烈太阳辐射促进光化学反应有关,反映了两湖盆地区域气候变化对空气质量的影响作用。两湖盆地二次PM2.5贡献空间分布上存在两个高中心,分别位于盆地东南部长株潭城市群及盆地西北口的襄阳和荆门,这可能与PM2.5和其它气态前体物的局地环境-气象特征和区域传输的作用相关。3)密集“水网”下垫面对两湖盆地冬季PM2.5变化的影响作用两湖盆地的江河湖泊形成独特的密集“水网”下垫面,是两湖盆地冬季PM2.5变化的一个特有影响因素。“水网”下垫面的敏感性模拟分析表明,湖泊下垫面主要通过改变感热通量和潜热通量等方式,影响局地气象条件和大气边界层过程,进而调节PM2.5浓度变化,具有显著的日变化特征。夜间(白天)近地面暖(冷)湖效应促进(抑制)湍流发展、风速加强(减弱),使边界层高度抬升(降低),大气层结更不稳定(稳定),有利于局地PM2.5污染扩散(累积)。冬季“水网”下垫面总体呈暖湖效应,使其周边地区平均增温1℃左右。近地面升温,大气层结趋向不稳定,有利于污染扩散,减缓PM2.5污染,因而“水网”下垫面具有“净化”污染的作用。在污染期间,洞庭湖-洪湖集中型大湖可使得区域白天PM2.5浓度下降6.24%,夜晚PM2.5浓度下降9.6%;垂直影响高度在1.5 km以内,可使近地面至500 m内PM2.5平均下降9%-14%。暖湖效应也会促进局地环流辐合(陆风),形成大气污染物的汇聚中心,尤其是分布在武汉周边地区的离散型小湖,城市排放的污染物累积汇合,加重局地污染。两湖盆地的“水网”下垫面的热力因子和水汽因子是两个最为关键的气象影响因子,它们显著调节了PM2.5浓度变化。