贵州富营养化水体沉积物汞甲基化及其影响因素

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 14次 | 上传用户:youaidu2009
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甲基汞极易在水生食物链中积累、放大和传输,特别是在大型肉食性鱼类体内大量积累,从而成为人类甲基汞暴露的主要途径。因此,沉积物中汞甲基化风险对水生物和人类健康构成潜在的威胁。造成水库沉积物汞甲基化的因素很多如:pH值、温度、微生物种类和有机质等。其中,有机质被作为最重要的因素之一,不仅其含量而且组成结构对沉积物的甲基化都有影响。网箱养鱼和水库演化可以导致水库水体富营养化加剧,在此过程中,鱼类的残余饵料和排泄物以及其他人为活动输入的污染物沉降到沉积物中,在沉积物表层形成有机质相对较高的层位。同时,在水库季节性缺氧的协同作用下导致沉积物表层汞的甲基化作用十分活跃。本论文以贵州三个有机质组成和来源不同的2个水库(红枫湖和乌江渡)和1个天然湖泊(草海)为研究点,分别采集表层0-9cm甲基化活跃的沉积物层,测定了孔隙水、界面水中汞的形态含量、有机质组成及其他水化学参数,分析沉积物甲基化的主要影响因素。主要结果和结论如下:1)草海孔隙水中DTHg的浓度范围为1.7-6.4ng/L,孔隙水DTHg对上覆水的贡献不大。红枫湖DTHg浓度范围为1.96-14.67ng/L,其中大坝的含量明显高于将军湾和后五,后五DTHg的含量最低。乌江渡大坝DTHg浓度范围1.88-17.29ng/L,表层富集明显。2)草海THg的含量为105.3±18ng/g,表层汞含量呈增加的趋势;红枫湖总汞含量为373.7±67.6ng/g,与之前的研究相比,总汞含量略微下降。乌江渡大坝THg含量为459.7±181.2ng/g,高于红枫湖和草海,表层增幅明显,乌江渡近年来有新的汞源输入。3)草海MeHg含量较其他两个水库明显偏低,但是底层7-9cmMeHg/THg比例为0.96%,草海汞甲基化的风险也比较高。红枫湖沉积物MeHg含量都在表层达到最大值,但是甲基汞含量比之前的研究要低,应该是与水库治理有关。乌江渡大坝表层MeHg富集显著,但是MeHg含量与之前相比并没有出现明显升高。4)草海DOC含量对汞甲基化有明显的促进作用,但是草海甲基汞含量偏低,可能跟草海水深较浅,沉积物表层MeHg-DOM光降解生成无机汞有关。红枫湖DOC有利于汞甲基化,大坝和将军湾甲基汞含量与DOC有较为一致的变化规律,但是后五DOC含量降低却增加了DTHg的比例。乌江渡水库DOC与各形态汞之间没有统计学上的相关性,可能跟水库刚刚排水有关。5)草海有机质含量为36.01%,但并未抑制汞甲基化作用。红枫湖有机质含量与前期研究相比下降较多,对甲基化产率的影响不显著。乌江渡有机质含量为7.15%,呈上升的趋势,对汞甲基化产率有一定的促进作用。富营养化造成的持续高活性的有机质输入是维持高水平汞甲基化的重要因素,红枫湖大坝和乌江渡大坝汞甲基化水平较其他各点都要高,而对于草海湖心而言,由于有机质受到外界干扰较少,活性受到抑制。6)草海沉积物产甲烷菌是绝对优势种群,提升了甲基汞去甲基化水平。红枫湖水库表层沉积物中SO2-4含量较高,促进SRB活动;大坝同时受到SRB和FeRB的影响,也可能是造成汞甲基化产率高的原因;乌江渡表层SO2-4和Ca2+含量较高,增加了SRB的活性和丰度,促进汞甲基化作用。7)乌江渡沉积物F3是主要的汞甲基化底物。有机结合态汞是其主要汞存在形态,能促进汞甲基化。乌江渡和将军湾沉积物有机质含量在各层之间基本一致,但是甲基化速率不同,可能是由于将军湾孔隙水中F4含量较高,限制了F3的含量。而有机质也能够改变沉积物中汞的赋存状态,促进F5向F3、F4转化,从而提高有机结合态汞的比例,增加汞甲基化的能力。
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