二元过渡金属元素基金属间化合物因其重要的理论研究和应用前景成为理论和实验工作者较为感兴趣的研究课题。目前在高压研究方面主要集中于晶体结构相变的实验研究及其物理机制的理论研究。但是,目前关于二元过渡金属基金属间化合物晶体的结构相变序列以及压致相变的物理机制方面的研究和解释还远远不够完善,还有许多问题亟待解决。例如,压致结构相变序列C38→C22→C23是否普遍存在于A2B型的过渡金属基金属间化合物中,四方锑化二铜型到六方磷化二铁型结构相变的物理机制等问题一直都没有确定。材料发生结构相变的驱动力是什么。因此,本文将着重研究和解决与此相关的重要问题。通过第一性原理计算模拟,并结合同步辐射X射线技术与金刚石对顶砧技术,本论文全面研究了二元过渡金属基金属化合物的压致结构演化行为,并讨论了材料在高压下发生结构相变可能的成因。　　本论文首先开展了压力对砷化二铬晶体结构演化行为的研究。研究发现,锑化二铜型(低压四方相)的砷化二铬经历一个压力导致的晶体结构相变。为了检验高压下砷化二铬在高压下发生结构相变的可逆性,将压力从最大值32.5GPa降压到常压,实验结果显示,高压相的砷化二铬又恢复到常温常压相。砷化二铬与砷化二铁(合成铁基超导体EuFe2As2的原料之一)具有相同的晶体结构。所以,依据与砷化二铬等结构化合物在高压下的结构演化行为,对高压相砷化二铬的晶体结构进行了研究。进一步结合伯奇-莫纳汉状态方程理论对砷化二铬的压力与晶格体积数据进行了分析,分别得到了低压四方相和高压正交相砷化二铬的体弹模量。将高压下砷化二铬与EuFe2As2的晶体结构变化进行了对比。　　在过去的研究中,锑化二锰的晶格参数a在3.5GPa附近是否存在不连续变化一直存在争议。为澄清锑化二锰的晶格参数a在3.5GPa附近的变化情况以及进一步探索锑化二锰在更高的压力下是否存在压致晶体结构相变,本文利用原位高压同步辐射X射线技术对高压下锑化二锰的晶体结构演化行为进行了细致的研究。将高压下锑化二锰结构演化行为研究的压力范围拓展到了25.7GPa。实验结果表明,锑化二锰在22.4GPa附近出现一个压力导致的晶体结构相变。通过原子之间的相互作用力模型分析了锑化二锰锑化二锰体积压缩率随压力的变化关系。结合里特沃尔德结构精修方法对锑化二锰的X射线衍射数据进行了分析,研究结果表明,高压下锑-锰四面体发生扭曲是导致锑化二锰晶体结构不稳定的一个原因。　　为了进一步研究金属间化合物中的压致等结构相变,使用原位高压同步辐射X射线技术开展了铝化三铌晶体结构稳定性的研究。实验结果表明,铝化三铌在常压到39.5GPa内未出现对称性的变化。通过里特沃尔德结构精修获得了准确的晶格参数,研究结果显示,铝化三铌的晶格参数和体积在19.2GPa附近出现了一个奇异的变化,晶格体积随压力的变化趋势表明铝化三铌中存在等结构相变。铝化三铌和EuFe2As2均为超导体,分析了超导体中的等结构相变现象。　　最后开展了第一性原理计算方法应用于高压下金属间化合物结构相变的研究。结合金化铷已有的实验结果,对三种晶体结构模型(氯化钠型、氯化铯型、NaTi型结构)的金化铷进行了总能-体积计算,得到了三种晶体结构模型下金化铷焓与压力的关系。计算结果表明,金化铷在6GPa附近经历一个压致氯化铯型到NaTi型的晶体结构相变。为了了解高压下金化铷发生晶体结构相变的物理机制。开展了高压下金化铷弹性行为进研究,研究结果表明,金化铷在高压下不满足弹性稳定性条件。　　本论文研究了高压对二元过渡金属基金属间化合物晶体结构演化行为的影响。系统地研究了晶体材料的结构相变行为和相变驱动力,为了解该类型材料的晶体结构稳定性及其应用提供了重要参考。