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燃料电池作为一种直接将化学能转化为电能实现能源高效清洁利用的技术,缓解了化石能源消耗带来的环境污染问题。直接乙醇燃料电池(DEFC)由于燃料来源广泛,能量转化效率高,运输和储存方便安全等优势具有较好的应用前景。研究发现,地球上储量丰富的Pd对乙醇氧化的催化能力高于其他金属,成为DEFC中广泛使用的催化剂。催化剂的活性及稳定性制约了DEFC的发展。催化剂载体材料的种类和表面性能直接影响贵金属催化剂的形貌,分散度以及颗粒大小,与燃料电池的电催化性能密切相关。黑磷作为继石墨烯之后发现的一种新型二维材料,具有较大的比表面积以及较高的电子迁移率,受到了广泛关注与研究。然而,黑磷较差的稳定性阻碍了其在燃料电池领域的应用发展。为了提高催化剂的电催化性能,降低燃料电池贵金属催化剂用量,从而降低催化剂成本,本文从制备较好稳定性的黑磷复合载体方面出发,改进了催化剂的电催化性能,对催化剂进行了形貌,结构,电化学性质等进行了研究。评价合成的复合催化剂的组分及结构对乙醇电氧化(EOR)的活性及稳定性影响,并探讨了在EOR中黑磷与其它材料的关联性。主要那研究内容有以下几个方面:1.通过气相传输(CVT)法制备了黑磷。剥离后的黑磷与石墨烯在溶剂热条件下得到黑磷-石墨烯(Black Phosphorus-Graphene,BP-G)复合材料,并采用浸渍还原法制备了不同载体的Pd基催化剂。通过表征发现BP与G之间形成P-C键,P-O-C键,提高了BP-G的结构稳定性。电催化测试结果表明BP/G比为1:1时催化剂具有最高的催化活性,Pd/BP-G的电化学活性面积(ECAS)为210.4m2 gPd-1,是商业Pd/C催化剂(22.05 m2gPd-1)的9.5倍。Pd/BP-G质量活性为3960mA mgPd-1,是商业Pd/C催化剂(675.5 mA mgPd-1)的5.86倍。对催化剂进行稳定性测试,3600s后Pd/BP-G催化剂的质量活性为760.5 mAmgPd-1,电流密度保持率是32.1%,商业Pd/C催化剂(27.97 mAmgPd-1)的60倍。所制备的Pd/BP-G复合催化剂具有较高的活性及较好稳定性。2.通过在水热原位合成BP@TiO2复合材料,并以BP@TiO2复合材料作为载体,浸渍还原法制备了Pd/BP@TiO2催化剂。通过SEM,TEM对催化剂进行微观结构表征,两者形成了异质结构的复合材料,有利于增强结构的稳定性,同时作为电催化剂载体更有利于电荷的传输。BP@TiO2载体为二维片层结构,具有较大的比表面积,有利于电解质的渗透。电化学测试结果表明Pd/BP@TiO2催化剂的电化学活性面积为92.53 m2 gPd-1,是商业Pd/C(30.6 m2 gPd-1)催化剂的3.2倍。在1M NaOH+1M C2H5OH溶液中进行乙醇电氧化测试表明,Pd/BP@TiO2催化剂的质量活性为2067.67 mA mgpd-1,是商业Pd/C(802.45 mA mgpd-1)的2.6倍,且相对于Pd/C,Pd/BP@TiO2催化剂具有较低的起始电位。对Pd/BP@TiO2催化剂进行了耐久性测试,5000循环之后,Pd/BP@TiO2催化剂的质量活性仅损失16.2%.综上所述,本论文的工作基于黑磷制备了合适的催化剂载体材料,提高了黑磷稳定性,结合催化剂组成元素之间的协同作用和载体材料的优异特性,可以明显提高直接乙醇燃料电池阳极催化剂的催化活性和催化稳定性。