富铀煤炭矿区生物膜重金属污染及铀矿物环境溶出行为

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本研究通过对典型富铀煤炭矿区河流中的生物膜进行重金属污染的调查,特别关注铀污染在伊犁地区的空间分布情况;研究了环境生物膜样品在不同水化学条件下铀释放行为;实验室内制备一种微米级U3O8颗粒(U3O8 microparticles,U3O8 MPs),探究该种颗粒在不同水化学条件下铀的释放行为;最后研究了U3O8MPs与水环境中溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)相互作用。取得的具体研究成果如下:(1)伊犁地区生物膜中重金属Ag、Sb、W和Bi的污染相较于其他重金属污染更重,其次是Li、Ti、V、Cr、Fe、Rb、Sr、Ag、Cd、Sb、Ba、W、Tl、Pb、Bi和U污染;Ag和As这两种生物膜中重金属污染受人类活动影响较大;生物膜中Mn和Sr污染具有极高的相关性;伊犁地区各市县中,察布查尔县是伊犁重金属污染最严重的地区。(2)伊犁地区生物膜中的铀污染主要集中在伊犁地区察布查尔县中部地区;且伊犁地区煤炭矿区附近的生物膜中铀含量普遍高于非煤炭矿区生物膜中的铀含量。(3)CO32-能促进环境生物膜中铀的释放。环境生物膜的实验室模拟溶出实验显示,当CO32-浓度达到5 mM,72 h溶出后,溶液中溶出的U达到了87.55μg/L;CO32-浓度10 mM,溶出72 h后,溶液中U浓度达到了262.88μg/L。(4)pH是影响U3O8 MPs溶出铀的关键环境因素。在pH影响U3O8 MPs中铀溶出的实验中,发现极低的pH环境(如pH=2)约有63.64%的铀被溶出,极高的pH环境(如pH=12)约有15.69%的铀被溶出,在其余pH环境中,pH值越低,U3O8 MPs中铀的溶出率就越高。(5)在高pH环境(pH=12)中,CO32-能促进U3O8 MPs中铀的溶出,但是效果不明显。因为在高pH环境中,OH-会与CO32-产生竞争性络合作用,削弱了CO32-对U3O8 MPs中铀溶出的作用。(6)在低pH环境(pH=2)中,PO43-能显著抑制U3O8 MPs中铀的溶出。铀与PO43-有非常强的亲和力,在0μM PO43-环境下,U3O8 MPs会溶出约53.95%的铀,而在10μM、100μM PO43-、230μM PO43-和600μM PO43-环境下分别能溶出44.97%、36.1%、34.1和30.38%的铀。(7)三种不同类型的DOM,分别为富里酸(fulvic acid,FA)、腐殖酸(humic acid,HA)和土壤中提取的DOM,均能通过吸附在U3O8 MPs表面,从而抑制U3O8 MPs中U的溶出。(8)在U3O8 MPs淬灭FA、HA和DOM荧光的实验中,各类DOM与U3O8MPs结合位点均较少,U3O8 MPs与FA的结合能力略高于HA,在复杂DOM环境中,几种不同的DOM之间存在着竞争络合关系。
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