基于N-异丙基丙烯酰胺的温敏性聚合物及其功能化的制备与性能研究

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PNIPAM是一种典型的温敏聚合物,伴随温度的变化具有明显的相转变点,且最低临界溶解温度为32℃,较接近人体的体温。此温敏特性使其具有了作为生物医用材料的潜力。基于N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)与多巴胺甲基丙烯酰胺(DMA),利用无规共聚以及可逆加成断裂链转移聚合、有机金属化合物的功能化修饰等方法制备的均聚物和共聚物,通过改变链段分子量与组分浓度等微观结构,可以调控其温敏特性。若作为生物医学材料,将对人类治疗病症起到无以替代的作用,是新型医用高分子材料研究的新方向。本文采用不同的聚合方法,包括无规共聚以及可逆加成断裂链转移聚合,制备出系列PNIPAM均聚物、P(NIPAM-co-DMA)共聚物,使用紫外可见光谱法、差示扫描量热法及流变学等研究方法,检测与分析聚合物功能化前后热学行为的差异。探究相变过程中链段内部的相互作用,以及聚合物最低临界溶解温度的影响因素。将为新型医用高分子材料的研发提供基础试验数据和新思路。首先,制备系列PNIPAM均聚物,探究了实验条件与环境对均聚物分子结构特征的影响,利用可逆加成断裂链转移聚合控制均聚物的分子量和多分散性指数。分别通过紫外可见光谱法和差示扫描量热法以及流变学的方法对均聚物溶液的热学行为进行表征,探究其分子结构对材料最低临界溶解温度(LCST)的影响,并且对不同测试方法提供的结果进行分析和研究。之后,通过以多巴胺甲基丙烯酰胺(DMA)作为共聚单体制备了系列P(NIPAM-coDMA)共聚物。DMA作为贻贝足丝蛋白的衍生结构,其中含有的邻苯二酚基团可以提供生物粘黏性、离子吸附性、及易氧化等功能特性。并且结构中同时含有酰胺基团可以与NIPAM形成稳定的链段结构。结果表明:DMA组分的加入降低了共聚物的LCST,实现了更大范围的调控。DMA相较于NIPAM单元为共聚物链段提供了更多的疏水基团,可以使其响应范围扩展至5℃至32℃。同时也探究了DMA组分浓度以及共聚物溶液浓度对其LCST的影响。从分子链段结构和亲疏水相互作用的细节讨论,阐明链段分子量以及DMA/NIPAM组分相对含量等因素对样品由液到固的相变转化过程中的微观结构的影响。最后,通过二氯二茂钛和三苯基氯化锡对P(NIPAM-co-DMA)共聚物进行功能化修饰,实现了有机金属化合物与温度响应型共聚物的成功结合。不仅融合了温敏材料的均匀温度响应特性,还扩展了潜在的除菌抗癌性能。这种有效的结合方法,很好地改善了有机金属化合物的溶解性及生物相容性,同时也可以调节共聚物的温度响应过程。通过对功能化共聚物热学行为的探究,分析有机金属化合物的结合对链段中DMA组分的疏水作用的影响,以及对NIPAM组分的亲水作用的影响;阐述加入的有机金属化合物通过引起P(NIPAM-co-DMA)共聚物的微观结构与溶液相互作用的变化,从而导致对共聚物最低临界溶解温度的影响。
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