锂离子电池钛酸锂负极材料的研究

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钛酸锂负极材料是一种“零应变”的嵌入式材料,具有优良的循环性能、较长循环寿命、电压平台低和稳定的结构等优点,受到了广泛的关注和研究。但是钛酸锂的导电性很差,其电子导电率仅为10-9 S/cm,导致大倍率充放电能力降低,这直接限制了其在锂电池领域的应用。本文旨在制备出具有优良电化学性能的钛酸锂负极材料,同时对其进行改性,提高其大倍率充放电的性能。本文采用固相法制备钛酸锂前驱体材料,并以液态丙烯腈低聚物(LPAN)作为碳源对其进行改性,通过将LPAN与前驱体进行混合后烧结,制备了一种新型的类石墨烯包覆钛酸锂负极材料。主要的研究内容和结果如下:在固相法制备钛酸锂负极材料制备过程中,确定了最佳的烧结温度为850℃,保温时间为14h。同时在混料过程中采用物料预混高速粉碎的方法,大大减小了物料配比的误差,提高了反应效率。制得的材料在0.1C倍率下首次充放电比容量高达171m Ah/g。在石墨烯包覆钛酸锂负极材料制备过程中发现LPAN的用量对Li4Ti5O12晶型的影响不大,但是对材料的电化学性能有较大的影响,大大提高了材料的循环稳定性能。其中,当LPAN的添加量为10%时,材料的电化学性能最好。进一步研究发现,单纯的石墨烯包覆钛酸锂制备的负极材料在大倍率下电化学循环性能并不好,在10C倍率下放电比容量仅为67.8 m Ah/g。因此通过添加导电剂对材料进行进一步改性,通过对比,发现添加1%乙炔黑作为添加剂效果最好,制备的复合负极材料在10C倍率下的第二次放电比容量达到127.4 m Ah/g,循环200次后放电比容量为118.1 m Ah/g,循环2000次后放电比容量仍有94.8 m Ah/g。比容量和循环稳定性能得到了一定程度的提升。此外,本文还初步探讨了Li4Ti5O12在大倍率循环放电条件下比容量衰减的主要原因。由于Li4Ti5O12颗粒表面的碳层和涂膜添加的乙炔黑,PVDF粘结剂不能很好的粘附在电极和铝箔表面。在大倍率循环下,导电物质逐渐脱离,从而使得电极材料的电导率下降,造成比容量的损失。
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