堇青石蜂窝陶瓷负载La1-xSrxMnO3催化剂的制备及其对VOCs催化性能的研究

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挥发性有机化合物(VOCs)是一种有毒性,污染较大的有机物,来源于工业生产,机动车排放和人类活动的各个领域,排放量巨大。催化燃烧法清洁高效,反应温度低,能源消耗少,是控制VOCs排放的有效手段。在众多的催化剂中,钙钛矿型催化剂,尤其是LaMnO3基的催化剂,由于具有出色的催化活性和热稳定性,引起了越来越多的关注。在本论文中,首先对粉体催化剂做了研究,然后将堇青石蜂窝陶瓷作为载体,制备了La1-xSrxMnO3(x=0、0.1、0.2、0.3、0.4)催化剂,并采用采用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD),扫描电镜(scanning electron microscopy,SEM),比表面积分析(Brunauer-Emmett-Teller,BET),程序升温还原(H2-Temperature Program Reduction,TPR)等方法对催化剂的物理化学性质进行了表征,得到的主要结论如下:1.采用溶胶凝胶法制备了催化剂,研究发现,随着煅烧温度的升高,LaMnO3的结晶性越来越好,杂相消失。但是较高的煅烧温度,会降低催化剂的比表面积,从而影响催化活性;作为络合剂和分散剂,催化剂前驱体中柠檬酸含量对催化剂有较大影响。柠檬酸含量的增加使得催化剂的比表面积提高;A位Sr的掺杂会改变LaMnO3的钙钛矿结构,未掺杂的La MnO3为六方晶系,掺入Sr之后的La1-xSrxMnO3均为三方晶系,并且随着掺杂量的提高,晶胞体积逐渐变小,与此同时,也越来越难以制得纯相的钙钛矿催化剂。通过Sr掺杂可以引起晶格畸变,有利于氧物种的迁移,同时可以调控B位Mn的价态以及配位环境,从而提高催化活性。2.然后采用浸渍法将催化剂负载于堇青石蜂窝陶瓷载体上,可以显著的提高催化剂的催化活性,草酸处理降低了载体的热膨胀系数,从而提高了载体的热稳定性,从而使催化剂获得了更好的催化活性。以10wt.%草酸处理的堇青石蜂窝陶瓷为载体,当煅烧温度为700℃,酸含量比为1.2,Sr掺杂量为10%时,得到的催化剂具有最高的催化活性,在甲苯浓度1000 ppm,空速15000 ml/g h的条件下,其T50%温度为123℃,T90%温度为164℃。
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