苯乙烯型偶氮苯嵌段共聚物的合成及性能研究

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由于偶氮苯聚合物中的偶氮苯基团具有可逆的光致顺反异构化反应,可表现出各种光响应性,如光致相变、光致取向和光致表面起伏光栅等,引起了研究者极大的关注。含偶氮生色团的两亲性嵌段共聚物既可以结合偶氮聚合物的光响应性,又能呈现嵌段共聚物的自组装行为,是一类重要的功能性高分子材料。已经广泛的应用于许多领域,可用作乳化剂、悬浮聚合稳定剂、结晶改性剂等。嵌段共聚物一般借助于“活性”/可控聚合反应通过相继加入单体的方式制备。本论文主要从聚合物合成设计的角度出发,设计并合成了具有双重响应行为的偶氮苯嵌段聚合物;另一方面,利用可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合制备了具有光响性的偶氮苯交替共聚物。论文同时对这些聚合物材料的性能进行了考察。具体工作总结如下:  (1)合成了一种苯乙烯类型的偶氮苯单体(VHMA),并且以α-二硫代萘甲酸异丁腈酯(CPDN)为RAFT试剂,AIBN为引发剂,在苯甲醚溶液中研究了单体的RAFT聚合行为。研究表明聚合过程显示出“活性”/可控的特征:聚合呈现一级动力学特征,聚合物分子量随转化率的提高呈线性增加,且聚合物分子量分布指数较窄。以PVHMA为大分子RAFT试剂进行扩链,合成了对光和温度双重敏感性的嵌段共聚物PVHMA-b-PNIPAM,利用核磁共振氢谱(1HNMR)和凝胶渗透色谱(GPC)对聚合物的结构进行了表征,研究了嵌段共聚物在选择性溶剂中的自组装行为。在365nm和450nm的紫外交替光照射下,胶束可以实现可逆的增大和收缩。紫外测试结果表明,胶束的低临界温度(LCST)在23oC,通过改变温度,胶束可以在水溶液中实现可逆的聚集和分散过程。将荧光染料尼罗红包裹在胶束中,在35°C时,荧光强度较低,而在20oC时,荧光强度较高,这主要是由于胶束的LCST在23oC,温度较高时胶束沉淀在底部,温度较低时又分散在水中。另外,还通过动态光散射(DLS)和透射电镜(TEM)两种测试手段考察了温度和光照对胶束形态的影响。  (2)利用苯乙烯型偶氮单体和马来酸酐为共聚单体,α-二硫代萘甲酸异丁腈酯(CPDN)为RAFT链转移试剂,AIBN为引发剂,在1,4-二氧六环溶剂中进行了RAFT聚合,合成了具有光响应的偶氮苯交替共聚物聚(苯乙烯型偶氮-alt-马来酸酐),聚合过程显示出“活性”/可控的特征。利用红外、紫外和核磁等测试手段,对共聚物进行了表征,证实了聚合物的交替结构,形成一种独特的交替共聚物,可以作为光敏感的载体。通过后修饰接入柔性链,有望于作为一种特殊的智能生物材料。
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