【摘 要】
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为应对“2030年前实现碳达峰,2060年前实现碳中和”政策,我国能源结构转型至光伏行业,造成光伏相关产业的固废产量剧增。利用微晶玻璃技术将工业废渣资源化是治理固废污染的有效手段,对此我们针对光伏固废中的冶硅废渣为原料形成富碱高硅熔体成型过程获得亚稳基础玻璃易失稳、连续式动态析晶难控制以及微晶玻璃力学性能难提高等问题,采用高温熔融法制备硅渣微晶玻璃,构建了高掺量硅渣Na2O-CaO-SiO2-X（
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为应对“2030年前实现碳达峰,2060年前实现碳中和”政策,我国能源结构转型至光伏行业,造成光伏相关产业的固废产量剧增。利用微晶玻璃技术将工业废渣资源化是治理固废污染的有效手段,对此我们针对光伏固废中的冶硅废渣为原料形成富碱高硅熔体成型过程获得亚稳基础玻璃易失稳、连续式动态析晶难控制以及微晶玻璃力学性能难提高等问题,采用高温熔融法制备硅渣微晶玻璃,构建了高掺量硅渣Na2O-CaO-SiO2-X（NCSX）微晶玻璃新组份体系,开展了系统研究:（1）利用FTIR和NMR分析了Na2O/SiO2对硅渣微晶玻璃中微结构单元Qn组成的影响规律,探明了Qn对硅碱钙石形成的作用机理,硅碱钙石和硬硅钙石晶体竞争性析出是源于钠原子和硅原子对硅氧网络结构的破坏和建立,钠会增加玻璃网络中的非桥氧键含量,这些非桥氧与钙原子结合形成Si-O-Ca键,进而增加了Q~3在网络中的含量,导致基础玻璃偏向于析出硬硅钙石晶相。引入硅原子有利于增多网络中的Si-O-Si,使Q~4结构单元数量增加,同时Si-O-Ca键与Si-O-Si键形成夹层结构,钠原子移动至晶胞内部,促进硅碱钙石晶相析出,明晰了两种晶体的析出机理;（2）通过记录高温熔体冷却成型过程中的实时冷却速率,利用DSC测试确定了基础玻璃析晶温度,结合origin软件计算了基础玻璃中的内能,研究了亚稳基础玻璃成型过程高温熔体冷却速率对基础玻璃内能和结构单元的影响规律,发现了提高成型速率可有效增加亚稳基础玻璃结晶焓、降低熔融焓的能量特征,以及Q~4结构单元数量多于Q~3结构单元数量的结构特征,掌握了亚稳基础玻璃成型冷却速率及晶化温域设计方法,解决因网络修饰离子过多而引起亚稳基础玻璃易失稳的问题;（3）研究了硅渣掺量、亚稳基础玻璃核化温度、晶化温度等对玻璃网络结构中Qn结构单元分布缔合及组成演化的影响规律,硅渣掺量≤35 wt.%时,提高体系热处理温度至600℃或以上,N（Q~4）＞N（Q~3）,可促进硅碱钙石晶相形成;硅渣掺量≥65 wt.%时,降低体系热处理温度至520℃或以下,N（Q~4）＜N（Q~3）,可促进硅碱钙石晶相形成,抗弯强度也从64.88 MPa提高至81.49MPa。突破了多晶型体系晶相选型的难题,提高了硅渣微晶玻璃的抗弯强度,实现了光伏固废全量资源化高质利用。利用能-质耦合的新方法,发现Qn结构单元不仅可以解决废硅渣制微晶玻璃过程中亚稳基础玻璃易失稳和基础玻璃难析晶问题的关键结构,还可以精准控制微晶玻璃材料的组织结构,以及材料性能优化,为其它高值材料的制备提供一定的理论基础。
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