铁基锂离子电池负极材料的结构优化及性能研究

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锂离子电池具有输出电压高、安全性能好、循环寿命长等优点而被广泛应用于便携式电子产品和电动汽车。目前商业化锂离子电池均以石墨为负极材料,但其低的比容量(372 mA·h·g-1)限制了锂离子电池能量密度的提高。过渡金属氧化物Fe3O4具有较高的理论容量(926 mA·h·g-1)、廉价易得、无毒等优点,有望成为一种理想的石墨负极替代材料,但其存在充放电过程体积变化大、导电性差的问题而使得电极材料易发生团聚或膨胀,从而降低倍率性能和循环稳定性。针对上述问题,本文采用异质掺杂、形貌调控以及磷化手段对Fe3O4进行结构调控以改进其锂离子电池性能,主要研究内容如下:(1)通过一步溶剂热法将Ag掺杂于Fe3O4纳米球中以提高其锂离子电池性能。实验以FeCl3·6H2O、CH3COONa和AgNO3为原料,乙二醇为还原剂,制备出Ag掺杂的石榴籽状Fe3O4复合材料,此方法不采用任何的惰性气体或表面活性剂。Ag纳米粒子显著提高了 Fe3O4纳米球的导电性和循环稳定性,应用于锂离子电池负极材料时,复合材料在0.5 C(463 mA·g-1)的电流密度下150圈循环后比容量稳定在550 mA·h·g-1,基于Fe3O4计算的比容量为696 mA·h·g-1,表现出优异的循环稳定性。此外,在较高的电流密度2.0 C(1852 mA·g-1)下,复合材料的放电比容量仍可保持在390 mA·h·g-1。(2)通过溶剂热与碳热还原两步法制备Fe3O4纳米片。实验以氧化石墨烯(GO)为结构导向剂,以FeCl3·6H2O和CH3COONa为原料,乙二醇为还原剂,合成Fe3O4纳米片前驱物。随后在500℃下热处理,经碳热还原制备Fe3O4纳米片。Fe3O4纳米片的片层厚度约为90~120 nm,颗粒尺寸约10~15 nm,应用于锂离子电池负极材料时在0.2 C(185.2 mA·g-1)的电流密度下,经过200次充放电循环后容量保持在910 mA·h·g-1。在0.5 C的大倍率充放电的条件下,经过200次循环,容量仍保持在500 mA·h·g-1。石墨烯增强了 Fe3O4纳米片的导电性,并且片层结构可以缩短锂离子扩散路径进而提高了锂离子电池负极材料的倍率性能及循环稳定性。(3)采用固相磷化法对(2)中的Fe3O4纳米片前驱物进行磷化制备石墨烯负载的FeP纳米复合材料。氧化石墨烯引入可以抑制磷化过程中纳米粒子的团聚,减小了纳米粒子的尺寸,还可以提高复合材料的导电性。氧化石墨烯负载的FeP纳米颗粒尺寸为30~65 nm,FeP颗粒尺寸为90~150nm。以石墨烯负载FeP复合物作为锂离子电池负极材料时,首次放电容量可达1050 mA·h·g-1,在0.2 C(185.2 mA·g-1)的电流密度下,经过150次充放电循环后容量保持在600 mA·h·g-1。
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