介孔Al2O3上负载铜基催化剂的制备及其催化CO/CO2共氢反应的研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liongliong561
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CO2大量排放引起的环境问题已经严重威胁到人类生存和发展。CO有毒,当人体吸入过多CO就会造成中毒,严重者甚至死亡。高炉废气中含有大量CO和CO2,若任其排放,不仅造成环境问题,还浪费大量碳资源。CO、CO2可以通过催化剂催化合成甲醇、甲酸、乙醇和二甲醚(DME)等有机物。其中铜基催化剂研究较多。本文以介孔Al2O3为载体,采用浸渍法和沉淀法制备了介孔铜基催化剂用于催化CO/CO2共氢反应。考察了铜含量、载体焙烧温度、制备方法、Zn O的引入以及焙烧时间对催化剂结构和催化性能影响,还考察了反应气体组成对产物选择性影响。结果表明,载体焙烧温度会影响载体结构,其中无定型载体活性较高。采用沉淀法和引入Zn O能获得高活性前驱体相,焙烧和还原后的催化剂催化CO/CO2共氢反应,使得反应气体转化率从最初的10%,提升到了50%。对介孔Cu O/Zn O/Al2O3催化剂焙烧时间的研究发现,随着焙烧地进行,表面氧化物形貌发生了明显变化,铜变得容易还原,催化剂酸位增加,碱位减少。在CO/CO2共氢反应中,焙烧时间主要影响DME和甲醇选择性。通过分析发现它们的选择性主要受酸位和碱位数量共同控制。气体组分变化实验结果表明,CO2的加入能极大地促进CO转化,CO能较好地抑制CO2逆水汽变换(RWGS)反应。原位红外结果表明,在Cu O/ZnO/Al2O3催化剂催化CO/CO2共氢反应中,CO首先生成CO2,CO2随后形成甲酸盐和甲氧基中间产物,最终生成甲醇和水,随后产生的水与CO进行水汽变换反应又生成CO2,而CO2又成为下一步反应的反应物,从而构成一个循环。综上所述,Cu O/Zn O/Al2O3催化剂用于CO/CO2共氢反应,反应气体利用率较高,甲醇和DME选择性可以通过控制催化剂焙烧时间和气体组成来调控。
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