Fe2+/NH2OH联合活化PMS体系氧化水中磺胺甲噁唑的研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nihao136
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磺胺甲噁唑(SMX)是一种广谱类抗生素,在地表水中的检出频率较高,且排放到自然水环境后不易被微生物降解,容易在生物体内富集,对自然环境及人体健康的危害不能忽视。目前现有污水厂处理工艺很难将其有效去除,因而研究出有效处理SMX的技术方法,提高该类药物的去除率具有十分重要的意义。基于自由基(SO4-、·OH)的高级氧化技术在水处理领域中极具发展与应用潜力,本课题采用亚铁与盐酸羟胺联合活化过一硫酸盐(Fe2+/NH2OH/PMS)体系对SMX的降解效能、影响因素、机理进行了研究,并考察了此体系对实际水体中SMX的降解效能。研究结果表明,Fe2+/NH2OH/PMS体系对SMX的降解率达到73.4%,较Fe2+/PMS体系提高了 54.5%,且Fe2+/NH2OH/PMS体系降解SMX过程符合假二级动力学反应。影响因素研究结果表明,SMX的降解率随PMS浓度增大呈现先增大后减小的趋势;增加Fe2+度(0μM~15μM),体系对SMX的去除率明显增大,当Fe2+度增大到20μM时,SMX的降解率降低;NH2OH浓度在一定范围内(OmM~0.4mM)的增加增大了 SMX的降解,但达到1.OmM时会降低SMX的降解率;SMX的降解效能随其自身浓度的增加而降低;温度升高,PMS活化率增大,从而促进了 SMX的降解;随pH值(2.0~9.0)的增加体系对SMX的降解能力先增大后减小,pH=3.0时降解效率最高。此外,共存底物(SO42、Cl-、HC03-及腐殖酸HA)对于氧化体系降解SMX过程均表现出相应的促进作用,但作用效果不明显。降解机理研究表明,SO4-和·OH是Fe2+/NH2OH/PMS体系降解SMX的主导自由基,且SMX在Fe2+/NH2OH/PMS体系中消耗了 0.472μM的·OH; SMX降解过程产生了六种中间产物,依据产物生成路径推断,氨基官能团的氧化衍生了硝态SMX、苯环上的羟基化作用、磺胺键的断裂是SMX降解的主要机理。Fe2+/NH2OH/PMS体系对药厂废水中的加标SMX降解率可达70.8%,对文昌污水中的加标SMX降解率可达86.2%。其中,加标药厂废水中TOC去除率为50.2%,UV254的去除率为38.2%;加标污水中的TOC去除率为47.1%,UV254的去除率为33.1%。本研究结论可为Fe2+/NH2OH/PMS体系作为深度处理技术控制水中SMX污染提供重要参考。
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