金属氧化物掺杂改性分级多孔磷钨酸催化剂及其氧化脱硫

来源 :武汉理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:caozhongxiang520
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氧化脱硫是最有前途的燃油脱硫技术之一。本工作以杂多酸-双氧水体系为研究重点,合成出一系列掺杂分级孔氧化硅负载磷钨酸(HPW)催化剂,考察了催化剂的氧化脱硫活性,并讨论了催化剂的构性关系,最后初步探讨了负载型磷钨酸催化剂的水中毒机理。主要研究内容如下:首先,以聚苯乙烯(PS)球为大孔模板,聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)为介孔模板,正硅酸乙酯、钛酸四丁酯和磷钨酸为无机源,采用溶胶-凝胶模板法制备了分级孔HPW/SiO2-TiO2催化剂。SEM、TEM、XRD及氮气吸脱附等研究表明,该催化剂具有球形大孔结构和有序介孔结构,大孔孔径约为198 nm,介孔孔径约为4.2 nm,孔容约为0.23 cm3/g,比表面积约为155.5 m2/g。经优化,钛硅比(两种氧化物质量比)为1:1,磷钨酸负载量为20%,O/S(双氧水与硫化合物摩尔比)为12,催化剂用量为0.1 g,60℃下反应40 min,分级孔HPW/SiO2-TiO2催化剂对二苯并噻吩(DBT)的脱除率即可达到100%,性能明显优于介孔和分级孔HPW/SiO2催化剂。几种硫化物的氧化脱硫活性顺序为DBT>BT>4,6-DMDBT。分级孔HPW/SiO2-TiO2催化剂循环使用6次后,对DBT的脱除率达97.92%。其次,以异丙醇铝、硝酸铈、正硅酸乙酯和磷钨酸为无机源,PS球、P123为模板,分别采用挥发自组装法和胶晶模板法合成了分级孔HPW/SiO2-Al2O3催化剂和分级孔HPW/SiO2-CeO2催化剂。SEM、TEM、XRD及氮气吸脱附等研究表明,它们均含有球形大孔结构和介孔结构。HPW/SiO2-Al2O3的大孔孔径约为175 nm,介孔孔径约为2.9 nm,孔容约为0.27 cm3/g,比表面积约为271.5 m2/g;HPW/SiO2-CeO2的大孔孔径约为192 nm,介孔孔径约为2.8 nm,孔容约为0.26cm3/g,比表面积约为323.6 m2/g。反应条件经优化,铝硅比为0.02,磷钨酸负载量为20%,O/S比为12,催化剂用量为0.1 g,60℃下反应120 min,分级孔HPW/SiO2-Al2O3催化剂可完全脱除DBT,几种硫化物的氧化脱硫活性顺序为DBT>BT>4,6-DMDBT,催化剂循环使用5次后脱除DBT效率由100%降至90.26%;铈硅比为0.1,磷钨酸负载量为20%,O/S比为12,催化剂用量为0.1 g,60℃下反应90 min,分级孔HPW/SiO2-CeO2催化剂对DBT的脱除率可达100%,几种硫化物的氧化脱硫活性顺序为DBT>4,6-DMDBT>BT,催化剂循环使用5次后脱除DBT效率由100%降至95.64%。最后,探究了分级孔负载型磷钨酸催化剂的水中毒机理。将双氧水用不同倍率稀释后进行反应,结果发现加入的水越多,催化剂的活性越低。水使催化剂中毒是因为水的存在会抑制硫化物在催化剂表面的吸附作用,同时会使催化剂表面颗粒聚集,导致孔道堵塞,最终使催化剂活性下降。
其他文献
通过文献资料法、问卷调查法、数理统计法等研究方法,对武汉市4所高校大学生进行抽样调查,分析表明影响大学生体质健康的因素主要包括大学生个人兴趣、生活习惯及遗传因素等
目的分析前列腺动脉栓塞(PAE)治疗前列腺增生(PH)的操作者学习曲线。方法回顾分析由同一具有5年以上外周血管介入治疗经验医师行PAE治疗的第1~60例PH患者的资料,按治疗顺序分
<正>一星期五晚上,她和Chanel从国际贸易中心出来,已是十一时多。她推说明早要和某某到中山打球,想早点休息。Chanel不作勉强,握握手,两人就道别。刚上车,收到Chanel短信:"用
柴达木盆地中东部勘探面积大,勘探程度低,潜力大,在钻井过程中新近系虽有不同程度的天然气显示,但却一直未有重大的勘探突破。在对新近系烃源岩的有机质丰度、类型、成熟度等
循环水养殖系统启动运行前往往需要经过一段时间的生物膜预培养,使生物膜达到成熟稳定,从而保证系统的水质净化功能。本研究通过养殖试验,研究了生物滤器负荷挂膜的技术方法,
现如今的信息化社会,我们无时无刻不产生大量的数据。人类视觉具有迄今为止最大的处理带宽,使用表格,图片等元素可以帮助分析人员快速掌握数据集的特性。数据可视化(Data Vis
重点研究了鼠尾藻的有性繁殖特性和规律,系统观察了鼠尾藻的成熟季节,雌、雄生殖托的成熟、排卵、排精、受精卵的细胞分裂、假根的形成、幼孢子体的构建和生长特征。并在实验
体积法测量的岩石压缩系数普遍偏高,是由于岩心与封套之间的微间隙所致。弹性模量法克服了微间隙的负面影响,测量的结果比较合理。岩石的压缩是因为骨架的压缩所致。岩石孔隙
以塔里木盆地中部石炭系油藏为例,给出了有效上覆岩层压力下岩石物性变化的相关式和数值,提供了一套上覆岩层压力下岩石物性参数的整理方法。
重型颅脑损伤病人常伴有昏迷,病人的呼吸中枢受到抑制,咳嗽及吞咽反射减弱或丧失,容易出现误吸,加上呼吸道分泌物多,不能自行排除,利于病原体的黏附繁衍,导致肺部感染。为减少呼吸道